[论文解读] Picosecond creation of switchable optomagnets with giant photoinduced Kerr rotations in polar antiferromagnetic (Fe$_{1-x}$Zn$_{x}$)$_{2}$Mo$_{3}$O$_{8}$

Yu‐Miin Sheu, Y. M. Chang+6 more|arXiv (Cornell University)|Sep 8, 2021

Magneto-Optical Properties and Applications参考文献 32被引用 5

一句话总结

本研究通过圆偏振激光脉冲在极性反铁磁体 (Fe₁₋ₓZnₓ)₂Mo₃O₈ 中实现了皮秒可切换的光磁体，实现了按需自旋极化，表现出高达饱和磁化强度 40% 的巨大光致磁光 Kerr 旋转，且磁化寿命可达纳秒至毫秒量级。该效应源于非中心对称 Fe²⁺ 离子中的选择性局域 d-d 跃迁，Zn 掺杂通过稳定反铁磁与亚铁磁态之间的相竞争，实现了无外场、可切换的磁化，且信噪比高。

ABSTRACT

On-demand spin orientation with long polarized lifetime and easily detectable signal is an ultimate goal for spintronics. However, there still exists a trade-off between controllability and stability of spin polarization, awaiting a significant breakthrough. Here, we demonstrate switchable optomagnet effects in (Fe$_{1-x}$Zn$_{x}$)$_{2}$Mo$_{3}$O$_{8}$, from which we can obtain tunable magnetization, spanning from -40$\%$ to 40$\%$ of a saturated magnetization that is created from zero magnetization in the antiferromagnetic state without magnetic fields. It is accomplishable via utilizing circularly-polarized laser pulses to excite spin-flip transitions in polar antiferromagnets that have no spin canting, traditionally hard to control without very strong magnetic fields. The spin controllability in (Fe$_{1-x}$Zn$_{x}$)$_{2}$Mo$_{3}$O$_{8}$ originates from its polar structure that breaks the crystal inversion symmetry, allowing distinct on-site $d$-$d$ transitions for selective spin flip. By chemical doping, we exploit the phase competition between antiferromagnetic and ferrimagnetic states to enhance and stabilize the optomagnet effects, which result in long-lived photoinduced Kerr rotations. The present study, creating switchable giant optomagnet effects in polar antiferromagnets, sketches a new blueprint for the function of antiferromagnetic spintronics.

研究动机与目标

• 在无外部磁场或残余磁化的情况下，实现反铁磁体中按需、可切换的磁化。
• 克服反铁磁自旋电子学中长期存在的自旋可控制性与稳定性之间的权衡。
• 利用非中心对称晶体结构，实现 Fe²⁺ 离子中选择性、自旋选择性的 d-d 光学跃迁。
• 通过化学掺杂稳定光致磁化，促进反铁磁与亚铁磁态之间的相竞争。
• 展示具有长寿命、可调磁化特性的巨大、可切换磁光 Kerr 效应，为潜在自旋电子学应用提供支持。

提出的方法

• 利用波长为 1030 nm、脉宽 200 fs 的可变光子能量（0.5–2 eV）的圆偏振激光脉冲，激发 Fe²⁺ 离子中的局域 d-d 跃迁。
• 采用时间分辨磁光 Kerr 效应（TRMOKE）在极几何配置下检测光致磁化，实现偏振敏感探测。
• 通过在 T 位点掺杂 Zn，降低层间交换耦合（J_tt），从而削弱自旋钉扎，提高光致自旋翻转效率。
• 通过从头算计算确认，非中心对称晶体场（如 ax+by+cz）可打破自旋与宇称选择规则，促进 d-d 跃迁增强。
• 通过外加磁场下的静态 Kerr 旋转对光致磁化进行标定，以量化信号强度。
• 选用通过化学气相传输法生长的 (001) 取向单晶 (Fe₁₋ₓZnₓ)₂Mo₃O₈，以实现高质量光学测量。

实验结果

研究问题

• RQ1 圆偏振光是否能在无外部磁场的中心对称反铁磁体中诱导出可切换、长寿命的磁化？
• RQ2 非中心对称晶体结构如何实现 Fe²⁺ 离子中选择性 d-d 自旋翻转跃迁？
• RQ3 Zn 掺杂是否可通过促进反铁磁与亚铁磁态之间的相竞争，增强并稳定光致磁化？
• RQ4 该体系中光致 Kerr 旋转的最大可实现值是多少？磁化寿命有多长？
• RQ5 通过调控泵浦光的手性和光子能量，该光磁效应是否具有鲁棒性与可切换性？

主要发现

• 光致磁化可达饱和磁化强度的 ±40%，且通过 Zn 掺杂信号强度最高可增强两个数量级。
• 在 x = 0.125 样品中观察到高达饱和磁化强度 40% 的巨大光致 Kerr 旋转，表明具有强烈的磁光响应。
• 诱导磁化可维持长达 250 ns，最稳定掺杂样品中寿命延长至 250 μs，证明了长寿命自旋极化。
• 通过组合使用圆偏振（σ⁺, σ⁻）与两种光子能量（E₁, E₂），可选择性地生成四种不同的自旋构型，实现对磁化极性的完全控制。
• T 位点的 Zn 掺杂降低了层间交换耦合（J_tt），抑制了自旋钉扎，提高了光致自旋翻转效率。
• 该机制可推广至其他非中心对称过渡金属氧化物，其中局域 d-d 跃迁可被选择性激发。