[论文解读] Poiseuille flow of liquid methane in nanoscopic graphite channels by molecular dynamics simulation

Martin Horsch, Jadran Vrabec+2 more|ArXiv.org|Nov 29, 2009

NMR spectroscopy and applications参考文献 9被引用 3

一句话总结

本研究采用LS1/Mardyn代码进行大规模分子动力学模拟，研究液态甲烷在纳米尺度石墨通道中的泊肃叶流，证明达西定律在从纳米尺度边界主导流过渡到连续体行为时依然成立。模拟结果揭示，在20至50纳米通道宽度之间，滑移主导区与连续体区之间存在明显的过渡，且在超级计算机上实现了对多达480万个相互作用位点系统的精确可扩展性。

ABSTRACT

MD simulations of methane confined between graphite walls with up to 4,800,000 interaction sites, i.e., carbon atoms and methane molecules, are conducted, where the channel width is varied to include both the boundary-dominated regime and the transition to the continuum regime. This proves that MD can be used today to cover the entire range of characteristic lengths for which continuum methods fail.

研究动机与目标

• 使用分子动力学方法研究液态甲烷在纳米尺度石墨通道中的水力行为。
• 评估LS1/Mardyn分子动力学模拟器在大规模流体-固体系统模拟中的可扩展性。
• 确定受限几何结构中纳米尺度滑移主导流与连续体流之间的过渡区域。
• 验证达西定律在石墨限域甲烷中从纳米尺度到连续体过渡的适用性。
• 通过优化的并行计算技术，实现碳纳米结构中流体输运的大规模分子动力学模拟。

提出的方法

• 采用截断并位移的Lennard-Jones势（LJ/TS）模型模拟甲烷-甲烷及甲烷-碳原子间的相互作用，参数经验证适用于甲烷热力学性质。
• 使用Lorentz-Berthelot混合规则推导甲烷与石墨碳原子间的非同类相互作用参数。
• 对石墨壁面采用重新缩放的Tersoff势，以校正键长与实验值的偏差（1.421 Å vs. 1.461 Å）。
• 在LS1/Mardyn中实现基于各向同性和通道几何结构的空间域分解，以优化异构系统中的负载均衡与通信效率。
• 采用PI控制器调节外部加速度，以在z方向维持目标流速，模拟泊肃叶流与库埃特流。
• 在正则系综中进行模拟，系统规模最大达480万个相互作用位点，使用超级计算机（cacau与HP XC6000）。

实验结果

研究问题

• RQ1 液态甲烷在石墨纳米通道中的流动行为如何从滑移主导的纳米尺度流过渡到连续体行为？
• RQ2 达西定律在不同通道宽度下对受限甲烷流的压力降-速度关系的描述程度如何？
• RQ3 LS1/Mardyn分子动力学模拟器在涉及碳纳米结构的大规模流体-固体系统中的可扩展性如何？
• RQ4 不同的空间域分解策略（各向同性与基于通道）在异构分子动力学模拟中对性能有何影响？
• RQ5 甲烷在石墨通道中，纳米尺度与连续体区域之间的临界通道宽度范围是多少？

主要发现

• 液态甲烷在石墨通道中的流动从滑移主导向连续体行为过渡的临界宽度范围极窄，位于20至50纳米之间。
• 达西定律在甲烷流经石墨通道的整个纳米尺度至连续体区域中，均能准确描述压力降-速度关系。
• 在通道宽度小于2纳米时，边界滑移速度超过平均流速的99%，证实了在最小尺度下存在强烈的非连续效应。
• LS1/Mardyn分子动力学模拟器在超级计算机上表现出优异的可扩展性，可处理多达480万个相互作用位点的系统。
• 基于通道几何结构的域分解优于各向同性分解，显著提升了负载均衡与通信效率。
• 对石墨壁面采用重新缩放的Tersoff势，将键长从1.461 Å校正为1.421 Å，与实验值一致，从而提高了结构精度。