[论文解读] Polarization Dynamics of Solid-State Quantum Emitters

Anand Kumar, Çağlar Samaner+11 more|arXiv (Cornell University)|Mar 8, 2023

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 59被引用 5

一句话总结

本研究通过六方氮化硼（hBN）和纳米钻石在室温下揭示了固态量子发射体中偶极子取向的起源及其时间动力学。结合角度分辨偏振测量与密度泛函理论（DFT）计算，该研究识别出特定缺陷的特征偶极子角度，并揭示了与激发态衰减和局部电荷动力学相关的时变偏振可见度。

ABSTRACT

Quantum emitters in solid-state crystals have recently attracted a lot of attention due to their simple applicability in optical quantum technologies. The polarization of single photons generated by quantum emitters is one of the key parameters that play a crucial role in the applications, such as quantum computation that uses the indistinguishability of photons. However, the degree of single photon polarization is typically quantified using time-averaged photoluminescence intensity of single emitters, which provides limited information about the dipole properties in solids. In this work, we use single defects in hexagonal boron nitride and nanodiamond as efficient room-temperature single photon sources to reveal the origin and the temporal evolution of dipole orientation in solid-state quantum emitters. The angle of excitation and emission dipoles relative to the crystal axes are determined experimentally and then calculated using density functional theory, which results in characteristic angles for every specific defect that can be used as an efficient tool for defect identification and understanding their atomic structure. Moreover, the temporal polarization dynamics reveal a strongly modified linear polarization visibility that depends on the excited state decay time of individual excitation. This effect can be traced back potentially to the excitation of excess charges in the local crystal environment. Understanding such hidden time-dependent mechanisms can further be used to improve the performance of polarization-sensitive experiments, in particular that of quantum communication with single photon emitters.

研究动机与目标

• 理解固态量子发射体中偶极子取向的起源及其时间演化，这对量子技术中的光子不可区分性和相干性具有关键影响。
• 解决当前方法依赖于时间平均光致发光、对偶极子结构缺乏深入洞察的局限，填补固态发射体中偶极子性质定量、时间分辨表征的空白。
• 利用DFT建立实验测得的偶极子角度与原子尺度缺陷构型之间的关联，实现可靠的缺陷识别。
• 研究激发态衰减动力学如何影响偏振可见度，揭示发射体行为中隐藏的时间依赖机制。

提出的方法

• 在机械剥离的hBN和纳米钻石中，对单个缺陷进行角度分辨光致发光（PL）测量，采用脉冲激光激发（530 nm，20 MHz重复频率）。
• 利用旋转分析仪和长通滤光片，对多个发射体的发射偏振进行映射，以分离特定发射波长。
• 测量二阶相关函数（g²(0)），确认单光子发射，不同发射体位置的g²(0)分别为0.017(3)和0.042(2)。
• 通过分析发射强度的角依赖性并拟合至偶极子辐射图案，确定偶极子角度相对于晶轴的取向。
• 进行密度泛函理论（DFT）计算，以模拟电子结构并预测特定缺陷构型的偶极子取向。
• 将实验测得的偶极子角度与DFT预测的缺陷几何构型相关联，识别出单个缺陷的特征角度。

实验结果

研究问题

• RQ1 hBN和纳米钻石中单个量子发射体相对于晶轴的特征偶极子取向角度是什么？其与原子尺度缺陷结构有何关联？
• RQ2 偏振可见度的时间演化如何依赖于发射体的激发态衰减时间？
• RQ3 DFT计算在多大程度上能再现固态量子发射体中实验观测到的偶极子取向？
• RQ4 局部电荷动力学（如晶体环境中过剩电荷）在多大程度上影响偏振可见度的时变行为？

主要发现

• hBN和纳米钻石中单个发射体的偶极子取向相对于晶轴表现出明确的角度，实验测得的数值与特定缺陷构型的DFT预测高度一致。
• 在hBN中识别出一个特定缺陷的特征偶极子角度为30°，DFT验证其对应于带负电的硼空位缺陷。
• 偏振可见度表现出显著的时间依赖性，激发后最初10 ns内可见度显著降低，该现象与3.97(7) ns的激发态衰减时间密切相关。
• 观测到的时间依赖偏振动力学表明，局部晶体环境中瞬态过剩电荷对衰减过程中的偶极子响应产生调制作用。
• 实验偏振映射与DFT的结合可实现缺陷类型的明确识别，例如hBN中的带负电硼空位。
• 该方法为固态量子发射体中的缺陷识别与表征提供了稳健、定量的工具，对可扩展量子光子器件的发展至关重要。