[论文解读] Polaron-enhanced polariton nonlinearity in lead halide perovskites

M. A. Masharin, V. A. Shahnazaryan+6 more|arXiv (Cornell University)|Jan 25, 2022

Perovskite Materials and Applications被引用 5

一句话总结

本研究在MAPbI₃钙钛矿微腔中实现了记录性的极化激元非线性效应，在飞秒激光激发下达到19.7 meV的蓝移。这种增强源于强极化子效应，可在高温下稳定激子相互作用，从而在无需低温冷却的条件下实现稳健的非线性光学响应。

ABSTRACT

Exciton-polaritons offer a versatile platform for realization of all-optical integrated logic gates due to the strong effective optical nonlinearity resulting from the exciton-exciton interactions. In most of the current excitonic materials there exists a direct connection between the exciton robustness to thermal fluctuations and the strength of exciton-exciton interaction, making materials with highest levels of exciton nonlinearity applicable at cryogenic temperatures only. Here, we show that strong polaronic effects, characteristic for perovskite materials, allow to overcome this limitation. Namely, we demonstrate the record-high value of the nonlinear optical response in nanostructured organic-inorganic halide perovskite MAPbI$_3$, experimentally detected as 19.7 meV blueshift of the polariton branch under femtosecond laser irradiation. This is substantially higher than characteristic values for the samples based on conventional semiconductors and monolayers of transition metal dichalcogenides. The observed strong polaron-enhanced nonlinearity exists for both tetragonal and orthorombic phases of MAPbI$_3$, and remains stable at elevated temperatures.

研究动机与目标

• 通过利用钙钛矿中的极化子效应，克服传统激子材料的温度限制。
• 在高温下展示铅卤钙钛矿中强而热稳定的非线性光学响应。
• 量化极化子屏蔽在增强激子-激子相互作用及极化激元非线性中的作用。
• 建立一个用于室温全光集成逻辑的平台，基于激子-极化激元。

提出的方法

• 制备了纳米结构化的MAPbI₃微腔，以实现强光-物质耦合并限制电磁模式。
• 在不同温度下进行角度分辨光致发光（PL）光谱测量，以提取极化激元分支和Rabi劈裂。
• 采用双耦合振子模型拟合实验数据，以确定光-物质耦合强度。
• 利用激子-极化子模型计算温度依赖的激子结合能、玻尔半径及非线性响应参数。
• 通过波矢和密度依赖的计算，量化来自激子-激子相互作用（U_XX）和Rabi劈裂淬灭（U_sat）的非线性贡献。
• 使用公式（17）–（20）拟合能量位移，以分离一阶和二阶非线性贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 钙钛矿中的极化子效应是否能在高温下将极化激元非线性增强至超越传统极限？
• RQ2 基于钙钛矿的极化激元系统中可实现的最大蓝移是多少？与其它二维和体材料相比如何？
• RQ3 激子-激子相互作用与Rabi劈裂淬灭的贡献如何随激发密度和波矢变化？
• RQ4 极化子屏蔽在四面体相和正交相MAPbI₃中，对非线性响应的稳定性起多大作用？

主要发现

• 在飞秒激光激发下，实验观测到下极化激元分支的记录性19.7 meV蓝移，超过传统半导体和过渡金属硫属化合物单层材料的报道值。
• 在MAPbI₃的四面体相和正交相中，极化激元非线性在高达170 K的温度下仍保持稳定且显著。
• 在高密度下，来自Rabi劈裂淬灭的二阶非线性贡献占主导；而在中等密度下，一阶激子-激子相互作用占主导。
• 理论建模表明最大蓝移具有适中的温度依赖性，且激子-极化子模型准确再现了实验的结合能趋势。
• 在两种相中均保持强光-物质耦合态，由图12b中绿色区域Rabi劈裂超过线宽半和的条件证实。
• 由于极化子稳定作用，即使在高温下，计算得到的最大蓝移仍保持显著，克服了弱束缚激子的热不稳定性。