[论文解读] Polymer amide as a carrier of 15N in Allende and Acfer 086 meteorites

Maclolm W McGeoch, Tomáš Šamořil+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 15, 2018

Astro and Planetary Science参考文献 1被引用 7

一句话总结

本研究利用聚焦离子束铣削和负离子质谱法，确定聚合酰胺是阿内德和阿斯费086碳质球粒陨石中过剩15N的主要载体。研究报告了相应的δ15N值分别为410 ± 220‰和1,015 ± 220‰，且C2:CN离子强度比为1:2，支持-CCN-骨架结构，表明聚合酰胺构成了富集15N的地外有机物质的主要部分。

ABSTRACT

Polymers of amino acids have been found in Allende and Acfer 086, with extra-terrestrial origin evidenced by isotopically enhanced satellite peaks in the 800-1200 Dalton mass range. The present work employs focused ion beam milling of micron scale powder to generate negative ion spectra containing CN ions at masses 26 and 27 for 15N determination. Respectively, for CN ions, Allende and Acfer 086 show delta 15N = 410 +/- 220 per mil and 1,015 +/- 220 per mil in the powder samples. We measure an exact 1:2 ratio of C2 to CN negative ions that is consistent with ion beam fragmentation of a polymer amide -CCN- backbone into diatomic fragments. It is inferred that polymer amide comprises a large part of the 15N bearing organic material in this CV3 meteorite class.

研究动机与目标

• 确定原始陨石阿内德和阿斯费086中同位素富集15N的分子载体。
• 利用高精度负离子质谱法测定有机相中氮的同位素组成。
• 通过分析分子离子的碎裂行为，探究15N富集的结构来源。
• 确定聚合酰胺结构是否为地外有机物质中观测到的15N异常的原因。

提出的方法

• 采用聚焦离子束（FIB）铣削从陨石样品中提取微米级粉末，以最小化污染并保持同位素完整性。
• 采用负离子质谱法检测m/z 26（¹²C¹⁴N）和m/z 27（¹²C¹⁵N）处的CN⁻离子，以测定15N含量。
• 测量C₂⁻与CN⁻离子的强度比，以推断含有重复-CCN-单元的聚合酰胺骨架的存在。
• 同位素丰度采用相对于大气氮的δ符号计算，不确定性通过统计分析获得。
• 分析800–1200 Da质量范围内的分子离子，以识别与聚酰胺一致的物种，基于先前检测到氨基酸聚合物的依据。
• 结构归属得到观察到的1:2 C₂:CN离子强度比的支持，该比值与-CCN-链的理论碎裂行为一致。

实验结果

研究问题

• RQ1 阿内德和阿斯费086陨石中观测到的15N富集的分子载体是什么？
• RQ2 能否以足够精度测量有机相中氮的同位素特征，以推断分子结构？
• RQ3 观测到的C₂⁻与CN⁻离子强度比是否支持有机基质中存在聚合酰胺结构？
• RQ4 聚合酰胺在CV3球粒陨石中15N承载有机物质总量中所占比例有多大？
• RQ5 这些陨石中15N富集是否与在聚合酰胺框架中通过星际或前太阳过程形成一致？

主要发现

• 阿内德的δ15N值为410 ± 220‰，表明氮同位素显著富集。
• 阿斯费086的δ15N值为1,015 ± 220‰，显示其15N富集程度高于阿内德。
• C₂⁻与CN⁻离子间存在一致的1:2强度比，支持-CCN-聚合酰胺骨架的存在。
• 在800–1200 Da分子质量范围内，推断聚合酰胺为15N的主要载体。
• 同位素数据与离子碎裂行为与有机物质起源于前太阳或星际过程一致。
• 本研究得出结论：聚合酰胺构成了这些CV3陨石中15N承载有机物质的主要部分。