[论文解读] Polyply: a python suite for facilitating simulations of (bio-)macromolecules and nanomaterials

Fabian Grünewald, Riccardo Alessandri+4 more|arXiv (Cornell University)|May 12, 2021

Block Copolymer Self-Assembly被引用 4

一句话总结

Polyply 是一个 Python 软件套件，通过结合多尺度图匹配算法实现快速参数化，以及通用的多尺度随机游走协议实现高效系统构建，从而加速复杂（生物）大分子和纳米材料的分子动力学模拟。该工具可实现对多种体系的高通量模拟，包括多层状嵌段共聚物和相分离的聚合物-脂质囊泡，且在多个力场中均表现出经过验证的准确性。

ABSTRACT

Molecular dynamics simulations play an increasingly important role in the rational design of (nano)-materials and in the study of biomacromolecules. However, generating input files and realistic starting coordinates for these simulations is a major bottleneck, especially for high throughput protocols and for complex multi-component systems. To eliminate this bottleneck, we present the polyply software suite that leverages 1) a multi-scale graph matching algorithm designed to generate parameters quickly and for arbitrarily complex polymeric topologies, and 2) a generic multi-scale random walk protocol capable of setting up complex systems efficiently and independent of the target force-field or model resolution. We benchmark quality and performance of the approach by creating melt simulations of six different polymers using two force-fields with different resolution. We further demonstrate the power of our approach by setting up a multi lamellar microphase-separated block copolymer system for next generation batteries, and by generating a liquid-liquid phase separated polyethylene oxide-dextran system inside a lipid vesicle, featuring both branching and molecular weight distribution of the dextran component.

研究动机与目标

• 解决为复杂多组分体系的分子动力学模拟生成输入文件和真实初始坐标的瓶颈问题。
• 通过最小化人工干预，实现对（生物）大分子和纳米材料的高通量模拟工作流。
• 通过灵活可扩展的软件框架，支持任意聚合物拓扑结构和多种力场。
• 通过最少的用户定义参数，促进复杂体系（如相分离或多层状结构）的构建。

提出的方法

• 该套件采用多尺度图匹配算法，自动为复杂聚合物拓扑结构分配力场参数，实现快速参数化。
• 采用通用的多尺度随机游走协议，生成物理上合理且与目标力场或分辨率级别无关的初始构型。
• 该框架支持粗粒度和全原子表示，支持在不同分辨率尺度间无缝转换。
• 它与成熟的分子动力学引擎集成，并支持多种力场，包括不同细节程度的力场。
• 系统构建流程模块化且可扩展，可应用于多种材料，如嵌段共聚物、支化聚合物和生物大分子组装体。
• 该软件使用 Python 实现，确保可访问性、可重复性，并可与现有科学计算工作流无缝集成。

实验结果

研究问题

• RQ1 图匹配算法能否在不同力场中高效参数化任意复杂的聚合物拓扑结构？
• RQ2 多尺度随机游走协议在复杂多组分体系中生成物理上合理初始构型的效果如何？
• RQ3 该框架能否实现对微相分离嵌段共聚物或囊泡中液-液相分离体系等复杂体系的高通量模拟？
• RQ4 Polyply 在生成不同力场下聚合物熔体模拟时的性能和准确性如何？
• RQ5 该软件在不降低体系质量的前提下，能在多大程度上减少复杂模拟输入准备的手动工作量？

主要发现

• Polyply 使用两种不同的力场成功生成了六种不同聚合物的熔体模拟，证明了其在不同参数集之间的鲁棒性和可转移性。
• 多尺度图匹配算法实现了对复杂聚合物拓扑结构（包括支化和多嵌段结构）的快速且准确的参数分配。
• 通用的多尺度随机游走协议为复杂体系（包括多层状嵌段共聚物结构）生成了物理稳定且真实的初始构型。
• 该软件成功在脂质囊泡内构建了液-液相分离的聚环氧乙烷-右旋糖酐体系，该体系包含分子量分布和右旋糖酐的支化结构。
• 基准测试表明，Polyply 保持了高性能和高准确性，支持（生物）大分子和纳米材料体系的高通量模拟工作流。