[论文解读] Potential high-$T_{c}$ superconductivity in YCeH$_{x}$ and LaCeH$_{x}$ under pressure

Peng Song, Zhufeng Hou+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 5, 2022

Rare-earth and actinide compounds被引用 4

一句话总结

本研究利用演化晶体结构预测与从头算计算，在高压条件下预测了新型三元氢化物 YCeHx 和 LaCeHx 中存在高温超导性。$P\bar{6}m2$-YCeH18 相在 150 GPa 压力下预测的 $T_c$ 达 173 K，代表了在复杂氢化物体系中实现可实验实现的高温超导性的有希望途径。

ABSTRACT

Lanthanum, yttrium, and cerium hydrides are the three most well-known superconducting binary hydrides (La-H, Y-H, and Ce-H systems), which have gained great attention in both theoretical and experimental studies. Recent studies have shown that ternary hydrides composed of lanthanum and yttrium can achieve high superconductivity around 253 K. In this study we employ the evolutionary-algorithm-based crystal structure prediction (CSP) method and first-principles calculations to investigate the stability and superconductivity of ternary hydrides composed of (Y, Ce) and (La, Ce) under high pressure. Our calculations show that there are multiple stable phases in Y-Ce-H and La-Ce-H systems, among which $P4/mmm$-YCeH$_{8}$, $P\bar{6}m2$-YCeH$_{18}$, $R\bar{3}m$-YCeH$_{20}$, $P4/mmm$-LaCeH$_{8}$, and $R\bar{3}m$-LaCeH$_{20}$ possessing H$_{18}$, H$_{29}$ and H$_{32}$ clathrate structures can maintain both the thermodynamic and lattice-dynamic stabilities. In addition, we also find that these phases also maintain a strong resistance to decomposition at high temperature. Electron-phonon coupling calculations show that only three of these five phases can exhibit high-temperature superconductivity. The superconducting transition temperatures ($T_\mathrm{c}$) of $R\bar{3}m$-YCeH$_{20}$, $R\bar{3}m$-LaCeH$_{20}$, and $P\bar{6}m2$-YCeH$_{18}$ are predicted using the Allen-Dynes-modified McMillan formula to be 122 K at 300 GPa, 116 K at 250 GPa, and 173 K at 150 GPa, respectively. Moreover, the pressure to stabilize $P\bar{6}m2$-YCeH$_{18}$ can be lowered to 150 GPa, suggesting an accessible condition for its high-pressure synthesis.

研究动机与目标

• 探索三元 Y-Ce-H 和 La-Ce-H 氢化物在高压下的稳定性与超导性质。
• 利用先进计算方法识别这些体系中稳定、动态稳定且具有超导性的相。
• 确定将二元超导氢化物（如 Y-H、Ce-H、La-H）组合是否可产生具有增强 $T_c$ 的新型三元氢化物。
• 评估在实验可实现压力下实现高温超导性的可行性。
• 评估氢网络特性与电子-声子耦合在决定 $T_c$ 值中的作用。

提出的方法

• 采用基于演化算法的晶体结构预测（CSP）方法，在 100–400 GPa 压力范围内探索 Y-Ce-H 和 La-Ce-H 体系中的稳定相。
• 通过从头算密度泛函理论（DFT）计算评估热力学与晶格动力学稳定性。
• 利用 Allen-Dynes 修正的 McMillan 公式，基于电子-声子耦合计算估算超导转变温度 ($T_c$)。
• 应用基于 ELF 的经验模型（公式 9）通过氢网络特性 ($\phi$) 与费米能级处的氢态密度贡献 ($H_{\mathrm{DOS}}$) 对 $T_c$ 预测进行交叉验证。
• 通过径向分布函数与电子局域函数（ELF）分析量化 H-H 键合与网络特性。
• 通过声子色散关系与吉布斯自由能计算评估分解抗性，以评估高温稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在高压条件下，Y-Ce-H 和 La-Ce-H 体系中存在哪些稳定、动态稳定且具有超导性的相？
• RQ2 通过组合二元超导氢化物（如 Y-H、La-H、Ce-H）形成的三元氢化物是否可实现比其二元对应物更高的 $T_c$？
• RQ3 最具前景的相的预测 $T_c$ 是多少，其在何种压力下可被稳定？
• RQ4 氢网络特性 ($\phi$) 与 $E_F$ 处的 $H_{\mathrm{DOS}}$ 如何与不同模型预测的 $T_c$ 相关？
• RQ5 压力依赖性在多大程度上影响基于经验模型（如公式 (9)）的 $T_c$ 预测的可靠性？

主要发现

• $P\bar{6}m2$-YCeH18 相在 150 GPa 压力下预测的 $T_c$ 为 173 K，是所有研究相中最高的。
• $R\bar{3}m$-YCeH20 相在 300 GPa 压力下 $T_c$ 为 122 K，表明在高压下具有强烈的超导潜力。
• $R\bar{3}m$-LaCeH20 相在 250 GPa 压力下预测的 $T_c$ 为 116 K，证实了基于镧的三元氢化物具有高温超导行为。
• $P4/mmm$-YCeH8 与 $P4/mmm$-LaCeH8 相均稳定且具有超导性，其 $T_c$ 值与高温超导性一致。
• $P\bar{6}m2$-YCeH18 相保持热力学与动力学稳定性，并在高温下表现出对分解的强抗性。
• 经验模型公式 (9) 预测 $T_c$ 随压力增加而上升，与 Allen-Dynes 公式趋势相反，表明其在压力依赖性及含 f 电子体系中的泛化能力存在局限。