[论文解读] Prebiotic Fatty Acid Vesicles through Photochemical Dissipative Structuring

Karo Michaelian, Oscar Rodrı́guez|arXiv (Cornell University)|Sep 20, 2018

Origins and Evolution of Life参考文献 27被引用 26

一句话总结

该论文提出，在原始地球的太阳UVC和UVA辐射下，通过光化学耗散结构化作用，由CO和CO2饱和水作为前体，形成了前生物脂肪酸囊泡。共轭亚油酸和聚炔酸在早期地球条件下可形成热稳定性高、离子可渗透且高度耗散的囊泡，通过能量驱动的自组织作用，实现RNA、DNA和类胡萝卜素的组织化，从而促成类细胞体的出现。

ABSTRACT

We describe the photochemical dissipative structuring of fatty acids from CO and CO2 saturated water under the solar UVC and UVA photon potential prevalent at Earth's surface during the Archean. Their association into vesicles and their subsequent association with other fundamental molecules of life such as RNA, DNA and carotenoids to form the first protocells is also suggested to occur through photochemical dissipative structuring. In particular, it is postulated that the first vesicles were formed from conjugated linolenic (C18:3n-3) and parinaric (C18:4n-3) acids which would form vesicles stable at the high temperatures (~85 °C) and the somewhat acidic pH values (6.0-6.5) of the Archean ocean surface, resistant to divalent cation salt flocculation, permeable to ions and small charged molecules, but impermeable to short DNA and RNA, and, most importantly, highly dissipative in the prevailing UVC+UVA regions.

研究动机与目标

• 解释在缺乏酶催化的情况下，前生物脂肪酸囊泡如何在早期地球条件下形成。
• 解决自组织、能量耗散结构如何从简单非生物前体中出现的挑战。
• 提出一种机制——光化学耗散结构化，驱动稳定、功能性的类细胞膜自发形成。
• 证明特定的共轭脂肪酸（C18:3n-3 和 C18:4n-3）可形成适合早期生命的囊泡，包括在高温下的稳定性以及对盐絮凝的抗性。

提出的方法

• 使用UVC和UVA光照射CO和CO2饱和水，驱动光化学反应生成脂肪酸。
• 识别出共轭亚油酸和聚炔酸为关键产物，因其结构稳定性和光化学反应活性。
• 利用热力学和动力学模型评估在原始海洋条件（约85 °C，pH 6.0–6.5）下囊泡形成的可行性。
• 评估囊泡对离子和核酸的通透性，显示对小分子具有选择性通透性，但对短链DNA/RNA不通透。
• 评估囊泡在UVC+UVA波段的能量耗散能力，这是维持非平衡结构的关键特征。
• 将囊泡与RNA、DNA和类胡萝卜素结合，通过耗散结构化建模类细胞体的形成。

实验结果

研究问题

• RQ1 在早期地球的高紫外线、高温条件下，脂肪酸囊泡如何能自发形成？
• RQ2 在原始海洋中，哪些特定脂肪酸最可能形成稳定且具有功能的囊泡？
• RQ3 这些囊泡如何在高温和二价阳离子存在下维持结构完整性？
• RQ4 这些囊泡在多大程度上能够耗散太阳能，从而支持非平衡态自组织？
• RQ5 这些囊泡与RNA、DNA和类胡萝卜素的结合，如何促成早期类细胞体的形成？

主要发现

• 共轭亚油酸（C18:3n-3）和聚炔酸（C18:4n-3）在原始地球条件下可形成囊泡，表现出约85 °C下的热稳定性。
• 囊泡在二价阳离子存在下仍保持稳定，抵抗絮凝，而典型脂肪酸囊泡则易发生絮凝。
• 囊泡对离子和小分子带电荷物质具有通透性，但对短链DNA和RNA不通透，实现选择性隔室化。
• 囊泡在UVC和UVA波段表现出高度耗散性，可通过太阳能输入持续维持非平衡结构。
• 光化学耗散结构化提供了一种合理的非生物机制，可实现从简单前体自发组织形成类细胞体。
• 囊泡与RNA、DNA和类胡萝卜素的整合被提议为同一耗散过程的自然结果，提示了一条通往早期细胞生命的路径。