[论文解读] Predictability as a probe of manifest and latent physics: The case of atomic scale structural, chemical, and polarization behaviors in multiferroic Sm-doped BiFeO3

Maxim Ziatdinov|arXiv (Cornell University)|Mar 19, 2020

Machine Learning in Materials Science参考文献 87被引用 11

一句话总结

本研究将高斯过程（GP）回归作为预测框架，利用原子分辨率STEM数据探测Sm掺杂BiFeO3中的显性与潜在物理机制，揭示了局部极化场的可预测性与不确定性所暴露的隐藏机制，包括在准多形相界附近出现的相态误判及成分波动，且GP模型优于线性模型，揭示了未观测到的有序结构。

ABSTRACT

The predictability of a certain effect or phenomenon is often equated with the knowledge of relevant physical laws, typically understood as a functional or numerically derived relationship between the observations and known states of the system. Correspondingly, observations inconsistent with prior knowledge can be used to derive new knowledge on the nature of the system or indicate the presence of yet unknown mechanisms. Here we explore the applicability of Gaussian Processes (GP) to establish predictability and uncertainty of local behaviors from multimodal observations, providing an alternative to this classical paradigm. Using atomic-resolution Scanning Transmission Electron Microscopy (STEM) of multiferroic Sm-doped BiFeO3 across a broad composition range, we directly visualize the atomic structure and structural, physical, and chemical order parameter fields for the material. GP regression is used to establish the predictability of the local polarization field from different groups of parameters, including the adjacent polarization values and several combinations of physical and chemical descriptors, including lattice parameters, column intensities, etc. We observe that certain elements of microstructure including charged and uncharged domain walls and interfaces with the substrate are best predicted with specific combinations of descriptors, and this predictability and their associated uncertainties are consistent across the composition series. The associated generative physical mechanisms are discussed. We argue that predictability and uncertainty in observational data offers a new pathway to probe the physics of condensed matter systems from multimodal local observations.

研究动机与目标

• 开发一种数据驱动方法，利用局部可观测量的可预测性与不确定性，探测复杂氧化物中显性和潜在的物理机制。
• 克服经典模型在描述具有竞争序参量的原子无序多铁材料时的局限性。
• 识别特定物性与化学描述符组合如何调控局部极化及微观结构特征（如结构域壁与界面）的可预测性。
• 探究GP预测的不确定性是否可作为探测未观测或潜在物理现象（如成分波动）的代理指标。
• 证明GP回归不仅能预测可观测行为，还能预测未观测到的相态有序结构，暗示了机制发现的新路径。

提出的方法

• 采用原子分辨率扫描透射电子显微镜（STEM）提取Sm掺杂BiFeO3在广泛成分范围内的原子结构、晶格参数、柱强度及极化场的空间分辨数据。
• 使用高斯过程（GP）回归，基于邻近极化值、晶格参数、摩尔体积及角度畸变等多种输入描述符，建模局部极化场的可预测性。
• 在多模态局部可观测量上训练GP模型，并通过交叉验证与不确定性量化评估其预测性能。
• 将GP预测结果与线性相关模型进行对比，评估非线性、概率建模在捕捉复杂物理依赖关系方面的附加价值。
• 分析预测不确定性，识别可能蕴含潜在机制（如成分波动或未计入的相互作用）的区域。
• 针对不同微观结构特征（如180°结构域壁、带电结构域壁及基底界面）使用定制化描述符集，评估模型性能。

实验结果

研究问题

• RQ1 GP回归中的可预测性与不确定性是否能揭示复杂无序多铁材料中的潜在物理机制？
• RQ2 哪些物性与化学描述符的组合最能预测Sm掺杂BiFeO3中不同微观结构特征下的局部极化行为？
• RQ3 GP回归在预测复杂氧化物中局部极化场方面的性能与线性相关模型相比如何？
• RQ4 预测不确定性是否可作为诊断工具，用于识别存在未观测或隐藏物理现象（如成分波动）的区域？
• RQ5 GP回归是否能预测未观测到的相态有序结构？这又对准多形相界附近钳制与受限效应的作用有何启示？

主要发现

• GP回归在预测局部极化场方面显著优于线性相关模型，表明系统行为受非线性关系主导。
• 180°结构域壁的最佳预测依赖于晶胞尺寸描述符，而带电结构域壁的最佳预测则依赖于摩尔体积与角度参数。
• GP模型的预测不确定性与潜在成分波动区域相关，表明不确定性可作为探测潜在物理机制的探针。
• GP模型预测在仅实验观测到菱方相的区域形成了正交相，提示在准多形相界附近可能存在钳制与受限效应的潜在作用。
• 在整个成分系列中，可预测性与不确定性的模式保持一致，表明支配结构域壁与界面行为的物理机制具有稳健性与普适性。
• 该框架成功识别出未观测到的有序结构，证明预测不确定性可引导发现超越直接观测的新物理现象。