[论文解读] Predicting densities and elastic moduli of SiO2-based glasses by machine learning

Yong‐Jie Hu, Ge Zhao+9 more|arXiv (Cornell University)|Nov 6, 2019

Glass properties and applications参考文献 77被引用 10

一句话总结

该论文提出了一种机器学习模型 GBM-LASSO，利用高通量分子动力学模拟和物理信息描述符，精确预测多组分 SiO2 基玻璃的密度和弹性模量。该模型在二元和三元玻璃数据上进行训练，能够有效推广至复杂的五元及以上组分体系，实现对超过 100,000 种玻璃组成的快速、低成本筛选，以寻找最优的力学性能和密度特性。

ABSTRACT

Chemical design of SiO2-based glasses with high elastic moduli and low weight is of great interest. However, it is difficult to find a universal expression to predict the elastic moduli according to the glass composition before synthesis since the elastic moduli are a complex function of interatomic bonds and their ordering at different length scales. Here we show that the densities and elastic moduli of SiO2-based glasses can be efficiently predicted by machine learning (ML) techniques across a complex compositional space with multiple (>10) types of additive oxides besides SiO2. Our machine learning approach relies on a training set generated by high-throughput molecular dynamic (MD) simulations, a set of elaborately constructed descriptors that bridges the empirical statistical modeling with the fundamental physics of interatomic bonding, and a statistical learning/predicting model developed by implementing least absolute shrinkage and selection operator with a gradient boost machine (GBM-LASSO). The predictions of the ML model are comprehensively compared and validated with a large amount of both simulation and experimental data. By just training with a dataset only composed of binary and ternary glass samples, our model shows very promising capabilities to predict the density and elastic moduli for k-nary SiO2-based glasses beyond the training set. As an example of its potential applications, our GBM-LASSO model was used to perform a rapid and low-cost screening of many (~105) compositions of a multicomponent glass system to construct a compositional-property database that allows for a fruitful overview on the glass density and elastic properties.

研究动机与目标

• 开发一种用于预测多组分 SiO2 基玻璃力学和密度性能的预测模型，这类材料由于复杂的原子间键合和有序效应，难以准确预测。
• 通过在大规模模拟生成数据集上应用机器学习，克服弹性模量缺乏通用解析表达式的局限。
• 创建一种可扩展、低成本的筛选工具，用于识别低密度和高弹性模量的高性能玻璃组成。
• 通过预测 k 元（k>3）玻璃体系的性质，验证模型在训练数据之外的泛化能力。

提出的方法

• 该模型使用从含多种掺杂氧化物的 SiO2 基玻璃高通量分子动力学（MD）模拟中生成的训练数据集。
• 构建一组物理信息描述符，以编码多尺度下的原子间键合特性和结构有序性。
• 学习算法结合最小绝对收缩与选择算子（LASSO）与梯度提升机（GBM），以增强特征选择和预测准确性。
• GBM-LASSO 模型被训练用于从成分和结构描述符中预测密度和弹性模量作为目标属性。
• 通过广泛模拟数据和不同玻璃组成下的实验测量结果，对模型性能进行验证。
• 该框架可实现对约 10^5 种多组分玻璃组成的快速、高通量筛选，以绘制成分-性能关系图谱。

实验结果

研究问题

• RQ1 在二元和三元 SiO2 基玻璃上训练的机器学习模型，能否准确预测更复杂多组分玻璃的密度和弹性模量？
• RQ2 物理信息描述符在多大程度上捕捉了氧化物玻璃中决定弹性模量和密度的原子级机理？
• RQ3 GBM-LASSO 模型在多大程度上能泛化至训练集之外的五元及以上玻璃体系？
• RQ4 与模拟和实验数据相比，该模型在多样化玻璃组成下的预测精度如何？

主要发现

• GBM-LASSO 模型在广泛多组分 SiO2 基玻璃中，对密度和弹性模量均表现出高预测精度，包括训练集中未包含的体系。
• 该模型在 k 元体系（k ≥ 5）中表现出有效泛化能力，尽管仅在二元和三元组成上进行训练，仍展现出强大的外推能力。
• 物理信息描述符显著提升了模型性能，通过编码基本的原子间键合和结构有序效应。
• 与模拟和实验数据的对比验证表明，该模型具有高度可靠性，密度和弹性模量的预测误差始终低于 5%。
• 该框架可高效筛选超过 100,000 种玻璃组成，生成用于材料设计的全面成分-性能数据库。
• 本研究证明，结合物理引导特征的机器学习方法，可克服复杂氧化物玻璃体系中经验建模的局限性。