[论文解读] Predicting emergence of crystals from amorphous matter with deep learning

Muratahan Aykol, Amil Merchant+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 2, 2023

Machine Learning in Materials ScienceMaterials Science被引用 3

一句话总结

该论文提出了一种深度学习框架，通过使用通用深度学习势能对局部原子结构基元进行建模，预测从非晶前驱体中析出的亚稳态晶体相。该方法在多种无机体系中高精度识别成核路径，实现了通过奥斯特瓦尔德成核规则的机理应用，预测获得新型亚稳态材料。

ABSTRACT

Crystallization of the amorphous phases into metastable crystals plays a fundamental role in the formation of new matter, from geological to biological processes in nature to synthesis and development of new materials in the laboratory. Predicting the outcome of such phase transitions reliably would enable new research directions in these areas, but has remained beyond reach with molecular modeling or ab-initio methods. Here, we show that crystallization products of amorphous phases can be predicted in any inorganic chemistry by sampling the crystallization pathways of their local structural motifs at the atomistic level using universal deep learning potentials. We show that this approach identifies the crystal structures of polymorphs that initially nucleate from amorphous precursors with high accuracy across a diverse set of material systems, including polymorphic oxides, nitrides, carbides, fluorides, chlorides, chalcogenides, and metal alloys. Our results demonstrate that Ostwald's rule of stages can be exploited mechanistically at the molecular level to predictably access new metastable crystals from the amorphous phase in material synthesis.

研究动机与目标

• 预测无机材料中从非晶前驱体析出的晶体相。
• 克服传统分子动力学和从头算方法在模拟复杂结晶路径方面的局限性。
• 通过局部结构基元分析，建立可预测获取亚稳态多型相的框架。
• 展示深度学习势能在原子尺度上捕捉奥斯特瓦尔德成核规则机理的适用性。

提出的方法

• 该方法采用在多样化原子构型上训练的通用深度学习势能，在原子尺度上建模能量与受力。
• 从非晶相中提取的局部结构基元作为输入，用于预测其结晶路径。
• 通过探索从非晶到晶态的结构转变，对多种结晶路径进行采样。
• 利用局部原子环境稳定性概念，识别最可能的成核路径。
• 该方法在多种材料中得到验证，包括氧化物、氮化物、碳化物、氟化物、氯化物、硫属化物及金属合金。
• 通过识别先于最终晶体结构的低能量中间相，机理化应用奥斯特瓦尔德成核规则。

实验结果

研究问题

• RQ1 在无机材料中，给定非晶前驱体最可能析出的晶体相是哪些？
• RQ2 深度学习势能能否准确预测非晶到晶态转变过程中亚稳态相的序列？
• RQ3 局部原子结构基元在多大程度上可预测从非晶相形成的最终晶体多型相？
• RQ4 如何在原子尺度上系统性地应用奥斯特瓦尔德成核规则以指导材料合成？
• RQ5 该框架能否推广至多种化学体系，包括复杂氧化物和金属间化合物合金？

主要发现

• 该模型在多种无机材料（包括氧化物、氮化物、碳化物和硫属化物）中，准确预测了多型相的初始成核相。
• 该框架成功识别出从非晶前驱体中析出的亚稳态晶体结构，即使在存在多种可能多型相的复杂体系中亦然。
• 该方法在捕捉与奥斯特瓦尔德成核规则一致的相变序列方面表现出高预测准确性。
• 深度学习势能实现了对从头算方法计算上不可行的结晶路径的高效可靠采样。
• 该方法揭示，非晶相中的局部结构基元是预测最终晶体多型相的强预测因子。
• 该框架可通过预测最可能的成核路径，实现针对特定亚稳态相的合成方案靶向设计。