[论文解读] Predicting magnetization of ferromagnetic binary Fe alloys from chemical short range order

Van-Truong Tran, Chu‐Chun Fu+1 more|arXiv (Cornell University)|Mar 27, 2019

Magnetic Properties and Applications参考文献 1被引用 4

一句话总结

本研究基于DFT构建了一种分析模型，通过关联第一和第二配位壳层中的化学短程有序（SRO）与Co浓度，预测铁磁性Fe-Co和Fe-Ni合金的磁化强度。该模型准确再现了有序Fe-Co合金相比随机固溶体具有更高磁化强度的现象，主要归因于局部Co含量而非原子排列的细节，且在30–70 at.% Co范围内与实验数据高度一致。

ABSTRACT

Among the ferromagnetic binary alloys, body centered cubic (bcc) Fe-Co is the one showing the highest magnetization. It is known experimentally that ordered Fe-Co structures show a larger magnetization than the random solid solutions with the same Co content. In this work, based on density functional theory (DFT) studies, we aim at a quantitative prediction of this feature, and point out the role of the orbital magnetic moments. Then, we introduce a DFT-based analytical model correlating local magnetic moments and chemical compositions for Co concentrations ranging from 0 to 70 at.%. It is also extended to predict the global magnetization of both ordered and disordered structures at given concentration and chemical short range orders. The latter model is particularly useful for interpreting experimental data. Based on these models, we note that the local magnetic moment of a Fe atom is mainly dictated by the Co concentration in its first two neighbor shells. The detailed local arrangement of the Co atoms has a minor effect. These simple models can fully reproduce the difference in magnetization between the ordered and disordered Fe-Co alloys between 30% and 70% Co, in good agreement with experimental data. Finally, we show that a similar model can be established for another bcc binary Fe alloy, the Fe-Ni, also presenting ferromagnetic interactions between atoms.

研究动机与目标

• 定量预测不同Co浓度下有序与无序Fe-Co合金之间磁化强度的差异。
• 识别决定铁基二元铁磁合金中局部磁矩的主导结构因素——特别是局部化学环境。
• 基于密度泛函理论（DFT）开发一种可转移的分析模型，将局部组成与短程有序关联至整体磁化强度。
• 将该模型扩展至Fe-Ni合金，以检验其在不同体心立方（bcc）铁磁体系中的适用性。

提出的方法

• 采用密度泛函理论（DFT）计算，研究Co浓度从0至70 at.%范围内Fe-Co和Fe-Ni合金中局部磁矩及轨道贡献。
• 基于每个Fe原子的第一和第二配位壳层中Co原子的数量，推导出局部磁矩模型。
• 将平均局部磁矩与前两壳层中的总Co浓度相关联，将原子排列视为次要影响因素。
• 利用DFT数据验证该模型，并扩展用于预测无序固溶体和有序超结构的整体磁化强度。
• 将该方法推广至Fe-Ni合金，证明其在体心立方（bcc）铁基铁磁体系中的可转移性。
• 明确考虑轨道磁矩，以解释磁化趋势中的偏差。

实验结果

研究问题

• RQ1 化学短程有序在决定Fe-Co合金磁化强度方面起什么作用？
• RQ2 第一和第二配位壳层中的局部Co浓度如何影响Fe原子的局部磁矩？
• RQ3 为何有序Fe-Co结构的磁化强度高于相同Co含量的随机固溶体？
• RQ4 基于局部组成的简单分析模型能否准确预测有序与无序Fe基合金的整体磁化强度？
• RQ5 该模型在多大程度上可推广至其他体心立方（bcc）铁磁二元合金（如Fe-Ni）？

主要发现

• Fe原子的局部磁矩主要由其第一和第二配位壳层中Co原子的总数决定，原子排列的细节仅产生微小影响。
• 该模型成功再现了实验观测到的有序Fe-Co合金（30–70 at.% Co）磁化强度高于随机固溶体的现象，且具有定量一致性。
• 轨道磁矩对整体磁化强度有显著贡献，且在模型的预测框架中得到准确捕捉。
• 该模型在无序和有序结构中均保持对磁化强度的高预测精度，验证了其在解释实验数据中的适用性。
• 相同建模方法成功扩展至Fe-Ni合金，证实其在其他体心立方（bcc）铁磁二元体系中的可转移性。
• 本研究证明，通过简单的组成基局部模型即可捕捉化学短程有序效应，无需进行复杂的结构枚举。