[论文解读] Prediction of Novel Stable 2D-Silicon with Fivefold Coordination

Zhenhai Wang, Mingwen Zhao+7 more|arXiv (Cornell University)|Nov 27, 2015

Graphene research and applications被引用 4

一句话总结

该论文预测了一种名为硅烯烯（siliconeet）的新颖、稳定的二维硅同素异形体，其具有五元环结构和五配位，表现出强各向异性的狄拉克锥，且自旋轨道耦合能隙（2.58 meV）大于黑磷烯（silicene）的能隙。该结构在能量上更稳定，且具有非平庸的拓扑性质，是硅基电子学中二维拓扑绝缘体应用的有前途候选材料。

ABSTRACT

Silicene, an analogue of graphene, was so far predicted to be the only two-dimensional silicon (2D-Si) with massless Dirac fermions. Here we predict a brand new 2D-Si Dirac semimetal, which we name siliconeet [silik'ni:t]. Unexpectedly, it has a much lower energy than silicene and robust direction-dependent Dirac cones with Fermi velocities comparable to those in graphene. Remarkably, its peculiar structure based on pentagonal rings and fivefold coordination plays a critical role in the novel electronic properties. Taking spin-orbit coupling into account, siliconeet can also be recognized as a 2D-topological insulator with a larger nontrivial band gap than silicene.

研究动机与目标

• 识别具有超越黑磷烯的新颖电子性质的新型稳定2D硅同素异形体。
• 解决黑磷烯中不稳定性和弱自旋轨道耦合的问题，这些因素限制了其实际应用。
• 探讨五元环结构与五配位在实现强各向异性狄拉克半金属行为中的作用。
• 利用自旋轨道耦合和拓扑不变量评估所预测2D-Si相的拓扑性质。
• 评估该新相在应变和热涨落下的结构与动力学稳定性。

提出的方法

• 采用从头算演化算法（USPEX）对每单元晶胞含6–24个原子的Si进行系统性2D结构搜索。
• 使用VASP中的投影缀加波（PAW）方法，结合PBE和HSE06泛函，进行结构优化和总能计算。
• 采用30×30×1 k点网格对布里渊区进行采样，以实现能带结构和电荷密度计算的高精度。
• 通过声子色散关系计算（Phonopy）和第一性原理分子动力学（NVT系综）评估动力学稳定性。
• 采用Fu–Bernevig方法计算拓扑不变量，得出Z2 = 1，证实其非平庸拓扑性质。
• 通过近费米能级处的轨道贡献与能带色散分析，结合部分电荷密度分析，研究电子结构。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否通过演化结构搜索预测一种具有五配位和五元环结构的稳定2D硅相？
• RQ2 该新2D-Si相是否表现出具有方向依赖性的费米速度的强各向异性狄拉克锥？
• RQ3 与黑磷烯相比，该新相的电子结构在自旋轨道耦合和拓扑保护方面有何差异？
• RQ4 五元环几何构型与五配位在稳定新型狄拉克半金属行为中起到何种作用？
• RQ5 所预测的2D-Si相在应变和有限温涨落下是否具有动力学稳定性？

主要发现

• 所预测的2D-Si相（命名为硅烯烯）的形成能显著低于黑磷烯，表明其具有更高的热力学稳定性。
• 由于表面亚晶格与中间亚晶格的p_z轨道发生能带反转，硅烯烯表现出强各向异性的狄拉克锥，其费米速度与石墨烯相当。
• 在6%的拉伸与压缩应变下，该结构仍保持狄拉克锥特征，显示出优异的机械鲁棒性。
• 硅烯烯的自旋轨道耦合能隙为2.58 meV，显著大于黑磷烯的1.55 meV，归因于其较低对称性与弯曲的五配位结构。
• 拓扑不变量Z2 = 1证实硅烯烯为2D拓扑绝缘体，具有受保护的边缘态，适用于量子自旋霍尔效应应用。
• 声子色散关系与分子动力学模拟结果证实其具有动力学与热稳定性，支持其在实验上实现的可行性。