[论文解读] Prediction of novel stable compounds in the Mg-Si-O system under exoplanet pressures

Haiyang Niu, Artem R. Oganov+2 more|arXiv (Cornell University)|Oct 11, 2015

High-pressure geophysics and materials参考文献 34被引用 3

一句话总结

通过使用量子变组分演化结构搜索，本研究预测了在类地系外行星相关的极端压力下，新型稳定的Mg-Si-O化合物。关键发现包括：SiO3在0.51 TPa以上稳定，SiO在1.89 TPa以上稳定，MgO3在0.89 TPa以上稳定，而高度氧化的MgSi3O12和MgSiO6分别在2.41 TPa和2.95 TPa以上稳定，表明超级地球的地幔中可能存在复杂的氧化物层。

ABSTRACT

The Mg-Si-O system is the major Earth and rocky planet-forming system. Here, through quantum variable-composition evolutionary structure explorations, we have discovered several unexpected stable binary and ternary compounds in the Mg-Si-O system. Besides the well-known SiO2 phases, we have found two extraordinary silicon oxides, SiO3 and SiO, which become stable at pressures above 0.51 TPa and 1.89 TPa, respectively. In the Mg-O system, we have found one new compound, MgO3, which becomes stable at 0.89 TPa. We find that not only the (MgO)x(SiO2)y compounds, but also two (MgO3)x(SiO3)y compounds, MgSi3O12 and MgSiO6, have stability fields above 2.41 TPa and 2.95 TPa, respectively. The highly oxidized MgSi3O12 can form in deep mantles of mega-Earths with masses above 20 M+ (M+:Earth's mass). Furthermore, the dissociation pathways of pPv-MgSiO3 are also clarified, and found to be different at low and high temperatures. The low-temperature pathway is MgSiO3 -> Mg2SiO4 + MgSi2O5 -> SiO2 + Mg2SiO4 -> MgO + SiO2, while the high-temperature pathway is MgSiO3 -> Mg2SiO4 + MgSi2O5 -> MgO + MgSi2O5 -> MgO + SiO2. Present results are relevant for models of the internal structure of giant exoplanets, and for understanding the high-pressure behavior of materials.

研究动机与目标

• 预测在类岩石系外行星相关极端压力下，Mg-Si-O体系中的稳定化合物。
• 理解硅酸盐和氧化物材料在行星内部的高压相稳定性。
• 探索在大质量系外行星深层地幔中，MgSi3O12等高度氧化化合物的形成可能性。
• 阐明pPv-MgSiO3在不同温度条件下的分解路径。
• 为改进巨型系外行星内部结构模型提供材料数据。

提出的方法

• 采用量子变组分演化结构搜索（XC-ES）方法，探索Mg-Si-O组分空间中的稳定相。
• 利用密度泛函理论（DFT）计算评估在高压下的生成能和热力学稳定性。
• 系统研究了Mg-Si-O体系中二元和三元化合物在高达3 TPa的压力下的行为。
• 通过比较不同组分的生成能和声子稳定性，识别出稳定相。
• 追踪了MgSiO3在低温和高温条件下的相变与分解路径。
• 通过极端条件下的能量分解和热力学分析验证了稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在超过1 TPa的压力下，Mg-Si-O体系中会形成哪些新型稳定化合物，该压力条件典型存在于超级地球内部？
• RQ2 高度氧化的相如SiO3、SiO和MgO3在何种压力下会变得热力学稳定？
• RQ3 在压力超过2.4 TPa的巨行星深层地幔中，MgSi3O12和MgSiO6等化合物能否形成？
• RQ4 pPv-MgSiO3在低温与高温条件下的分解路径有何不同？
• RQ5 这些新相态对mega-Earths内部结构和矿物学具有何种影响？

主要发现

• SiO3在0.51 TPa以上压力下变得稳定，代表了一种新型高压硅酸盐相。
• SiO在压力超过1.89 TPa时被预测为稳定相，表明硅酸盐中存在新的化学计量比。
• MgO3在压力超过0.89 TPa时形成稳定化合物，扩展了已知镁氧化物的化学计量范围。
• 高度氧化的镁硅酸盐MgSi3O12在2.41 TPa以上稳定，表明其可能在超级地球地幔中形成。
• MgSiO6在2.95 TPa以上稳定，表明在极端压力下可能存在复杂且高氧化态的硅酸盐。
• pPv-MgSiO3的分解过程存在截然不同的低温与高温路径，伴随不同的中间相。