[论文解读] Prediction of unconventional magnetism in doped FeSb2

I. I. Mazin, Klaus Koepernik+3 more|PubMed Central|May 13, 2021

Magnetic properties of thin films被引用 9

一句话总结

该论文预测，在FeSb2中掺杂Cr或Co可诱导一种非传统的反铁磁态，由于动量空间自旋密度序导致强自旋分裂，从而产生大的反常霍尔电导率（约150 S/cm）和显著的磁光 Kerr 效应，尽管净磁化强度为零。该效应源于自旋-轨道耦合使反-Kramers节点面能隙化，与传统的外尔或节点线体系不同。

ABSTRACT

It is commonly believed that in typical collinear antiferromagnets, with no net magnetization, the energy bands are spin-(Kramers-degenerate. The opposite case is usually associated with a global time-reversal symmetry breaking (e.g., via ferro(i)magnetism), or with the spin-orbit interaction is combined with the broken spatial inversion symmetry. Recently, another type of spin splitting was demonstrated to emerge in some fully compensated by symmetry, nonrelativistic, collinear magnets, and not even necessarily non-centrosymmetric. These materials feature non-zero spin density staggered not only in real, but also in momentum space. This duality results in a combination of characteristics typical of ferro- and antiferromagnets. Here we discuss this novel concept in application to a well-known semiconductor, FeSb2, and predict that upon certain alloying it becomes magnetic, and features such magnetic duality. The calculated energy bands split antisymmetrically with respect to spin degenerate nodal surfaces (and not nodal points, as in the case of spin-orbit splitting. This combination of a large (0.2 eV) spin splitting, compensated net magnetization and metallic ground-state, and a particular magnetic easy axis generate a large anomalous Hall conductivity (~150 S/cm) and a sizable magneto-optical Kerr effect, all deemed to be hallmarks of nonzero net magnetization. We identify a large contribution to the anomalous response originating from the spin-orbit interaction gapped anti-Kramers nodal surfaces, a mechanism distinct from the nodal lines and Weyl {\it points} in ferromagnets.

研究动机与目标

• 探索FeSb2中超越传统反铁磁体的非传统磁性的出现。
• 确定在完全补偿、非相对论性、共线反铁磁体中自旋简并被解除的条件。
• 预测掺杂FeSb2可稳定一种具有双重铁磁与反铁磁特性的新型磁性态。
• 证明该态即使在净磁化强度为零的情况下，仍能支持大的反常霍尔电导率和磁光响应。
• 确立自旋-轨道耦合在使反-Kramers节点面能隙化方面的作用，作为反常输运的新机制。

提出的方法

• 使用VASP进行第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，采用PBE-GGA泛函和PAW赝势，以优化晶格结构和磁态。
• 采用FPLO代码，利用完全相对论性的四分量狄拉克哈密顿量，以包含自旋-轨道耦合并精修能级顺序。
• 在Wien2k中采用虚拟晶体近似（VCA）模拟空穴和电子掺杂效应，同时保持结构完整性。
• 通过Wannier90和WannierTools构建Wannier函数，计算贝里曲率并在布里渊区积分以获得反常霍尔电导率。
• 使用Wien2k计算光学响应，提取间带介电函数并分析磁光 Kerr 效应。
• 通过真实Cr掺杂Fe0.5Cr0.5Sb2的计算验证VCA结果，确认掺杂模型的准确性。

实验结果

研究问题

• RQ1 FeSb2能否在净磁化强度为零的情况下，容纳一种具有强自旋分裂的新型反铁磁态？
• RQ2 在非磁性、非中心对称且完全补偿的反铁磁体中，大的反常霍尔电导率的起源是什么？
• RQ3 自旋-轨道耦合如何促成该体系中反-Kramers节点面的能隙化？
• RQ4 为何掺杂FeSb2能稳定一种具有非传统输运性质的磁性态，而本征化合物中未观察到此类性质？
• RQ5 动量空间自旋密度序在无净磁化强度下如何产生非平凡的拓扑响应？

主要发现

• 化学计量比的FeSb2被预测为具有Kramers简并能带的传统反铁磁体，但与一种非传统磁性态（AFMo）几乎简并。
• 在FeSb2中掺杂Cr或Co可稳定非传统AFMo态，其强自旋分裂源于动量空间自旋密度序。
• 计算得到的反常霍尔电导率可达约150 S/cm，与典型铁磁金属相当，尽管净磁化强度为零。
• 自旋分裂的能带相对于自旋简并的节点面表现出非对称分裂，而非节点点，这与自旋-轨道耦合引起的能带分裂不同。
• 磁光 Kerr 效应显著，与典型铁磁体相当，源于自旋-轨道耦合使反-Kramers节点面能隙化。
• 反常输运的主要贡献来自自旋-轨道耦合的反-Kramers节点面，其机制与铁磁体中的外尔点或节点线体系截然不同。