[论文解读] Preempted phonon-mediated superconductivity in the infinite-layer nickelates

Quintin N. Meier, Jean-Baptiste de Vaulx+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 11, 2023

Advanced Materials Characterization Techniques参考文献 37被引用 7

一句话总结

本研究采用从头算GW和Eliashberg理论研究无限层镍氧化物中的电子-声子耦合，发现多体效应虽增强了母体化合物中的超导性，但其强度仍不足以解释掺杂体系中的高临界温度（Tc）。结果表明，尽管未掺杂相中电子-声子耦合不可忽视，但空穴掺杂镍氧化物中的声子介导超导性被一种非常规机制所取代。

ABSTRACT

Nickelate superconductors are outstanding materials with intriguing analogies with the cuprates. These analogies suggest that their superconducting mechanism may be unconventional, although this fundamental question is currently under debate. Here, we scrutinize the role played by electronic correlations in enhancing the electron-phonon coupling in the infinite-layer nickelates and the extent to which this may promote superconductivity. Specifically, we use $ab$ $initio$ many-body perturbation theory to perform state-of-the-art $GW$ and Eliashberg-theory calculations. We find that the electron-phonon coupling is effectively enhanced compared to density-functional-theory calculations. This enhancement may lead to low-$T_c$ superconductivity in the parent compounds already. However, it remains marginal in the sense that it cannot explain the record $T_c$s obtained with doping. This circumstance implies that conventional superconductivity is preempted by another pairing mechanism in the infinite-layer nickelates.

研究动机与目标

• 研究电子-声子耦合是否能解释无限层镍氧化物中的超导性，特别是空穴掺杂体系中的超导性。
• 评估电子关联效应在标准DFT近似之外对增强电子-声子耦合的作用。
• 确定声子介导的超导性是否足以解释Nd0.8Sr0.2NiO2及相关化合物中实验观测到的Tc值。
• 研究压力下自掺杂、态密度与电子-声子耦合之间的相互作用。
• 将数值精确的GW计算与等离子体极点模型进行比较，评估其对超导不稳定性的影响。

提出的方法

• 采用轮廓形变（CD）技术进行精确动态屏蔽，避免使用等离子体极点近似，执行GW计算。
• 使用12×12×14 k-网格和100 Ry波函数截断，计算准粒子能级和自能修正，并将收敛性测试至1400个能带。
• 采用17个Wannier函数（O-2p，Ni-3d，R-5d）和一个间隙s态，通过Wannier插值方法映射电子结构。
• 通过密度泛函微扰理论计算声子色散关系和电子-声子矩阵元，采用6×6×6 q-网格和125 Ry截断。
• 使用EPW软件包对细网格（电子为36×36×36，声子为18×18×18）进行插值，并计算Eliashberg谱函数。
• 通过Eliashberg方程评估电子-声子耦合强度λ和Tc，采用费米面平均的矩阵元和δ函数约束。

实验结果

研究问题

• RQ1 多体效应在多大程度上增强了无限层镍氧化物中的电子-声子耦合，使其超越标准DFT的范围？
• RQ2 声子介导的超导性在多大程度上能解释空穴掺杂Nd0.8Sr0.2NiO2中观测到的Tc值？
• RQ3 压力如何影响这些体系中自掺杂、态密度与电子-声子耦合之间的竞争关系？
• RQ4 为何等离子体极点模型（Godby-Needs与Hybertsen-Louie）相比数值精确的轮廓形变方法会高估自掺杂效应？
• RQ5 电子-声子耦合是否足够强以解释母体化合物中的超导性？若如此，是否足以解释掺杂体系中的超导性？

主要发现

• 通过GW计算引入的多体效应增强了电子-声子耦合，相比标准DFT，使母体RNiO2化合物中产生弱但不可忽视的超导不稳定性。
• Nd0.8Sr0.2NiO2中计算得到的Tc显著低于实验报道的约20 K，表明声子介导配对机制不足以解释观测到的高Tc。
• 电子-声子耦合过弱，无法解释压力下Tc的提升，因为费米能级处态密度的降低超过了自掺杂的增强。
• 等离子体极点模型（Godby-Needs与Hybertsen-Louie）相比数值精确的轮廓形变方法，高估了自掺杂效应。
• 尽管耦合得到增强，但声子介导的超导性在掺杂的无限层镍氧化物中仍被一种非常规机制所取代。
• Eliashberg谱函数显示耦合强度分布较广，主要贡献集中在10–20 meV附近，但其强度仍不足以实现高Tc超导性。