[论文解读] Preparation of carbon nanotubes from graphite powder at room temperature

D. W. Lee, Jiwon Seo|arXiv (Cornell University)|Jul 7, 2010

Carbon Nanotubes in Composites参考文献 16被引用 11

一句话总结

本研究提出一种低成本、常温下的化学方法，通过硝酸、硫酸和高氯酸钾的混合物，从石墨粉合成多壁碳纳米管（CNTs）。在70 °C下加热24小时并老化3天后，通过过滤和干燥分离出浮在表面的碳纳米结构——经确认为结晶态的多壁CNT束，直径约为14.6 nm，具有锯齿形边缘。

ABSTRACT

We develop a new chemical route to prepare carbon nanotubes at room temperature. Graphite powder is immersed in a mixed solution of nitric and sulfuric acid with potassium chlorate. After heating the solution up to 70°C and leaving them in the air for 3 days, we obtained carbon nanotube bundles. This process could provide an easy and inexpensive method for the preparation of carbon nanotubes.

研究动机与目标

• 开发一种低成本、低温的替代方法，以替代传统需要高温高压的CNT合成工艺。
• 实现可扩展且低成本的碳纳米管生产，适用于工业应用。
• 探索在无基底辅助生长或高能过程条件下，通过化学氧化形成CNTs的可行性。
• 通过选择性过滤浮游反应产物，分离并表征溶液中形成的CNTs。

提出的方法

• 将石墨粉（5.0 g，纯度99.995%，粒径45 µm）在30分钟内缓慢加入到发烟硝酸（25 mL）和硫酸（50 mL）的混合液中。
• 在冰水浴中将混合物冷却至5 °C后，缓慢搅拌加入25.0 g高氯酸钾（KClO3），持续30分钟。
• 将反应混合物加热至70 °C并保持该温度24小时，随后在室温下静置3天。
• 将混合物转移至去离子水中后，通过过滤收集浮游碳材料，该过程重复四次以提高CNT产率。
• 最终产物经干燥后，使用200 keV的SEM和TEM进行表征。
• 采用电子衍射分析结晶度和边缘结构，确认存在锯齿形特征。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可以在低于70 °C的温度下、无需高压条件合成碳纳米管？
• RQ2 是否能够基于浮力和过滤法，从石墨氧化混合物中选择性分离CNTs？
• RQ3 所形成的CNTs具有哪些结构特征（如直径、壁层数、结晶度）？
• RQ4 通过电子衍射是否可证实所合成的CNTs具有明确的晶体取向，例如锯齿形边缘？
• RQ5 该化学方法是否能够以更低成本生产出性能与CVD或电弧放电法相当的CNTs？

主要发现

• TEM图像中清晰观察到直径为17.01 nm的多壁碳纳米管束，表明CNTs成功形成。
• 在另一区域识别出直径为14.6 nm的第二根CNT束，证实了具有特定尺寸的纳米管可稳定合成。
• 电子衍射图样显示环状与点状图案共存，表明CNTs中同时存在结晶相和非晶相。
• 衍射图样与单个石墨晶体的(001)旋转轴匹配，表明具有高结晶度和结构有序性。
• 通过与文献参考图样的对比，确认CNTs具有锯齿形边缘结构。
• TEM图像中显示的受力CNT结构表现出机械柔韧性，箭头所指位置显示出弹性形变。