[论文解读] Pressure-enhanced spin-density-wave transition in double-layer nickelate $La_{3}Ni_{2}O_{7-δ}$

Dan Zhao, Yanbing Zhou+8 more|arXiv (Cornell University)|Feb 6, 2024

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 12

一句话总结

本论文利用 139La NMR 在 La3Ni2O7-δ 周围约150 K 时显示自旋密度波有序，并发现 SDW 转换温度随压力上升直至约2.7 GPa，这表明 SDW 与潜在超导性之间存在非平凡关系。

ABSTRACT

Recently, a signature of high-temperature superconductivity above the liquid nitrogen temperature (77 K) was reported for $La_{3}Ni_{2}O_{7-δ}$ under pressure. This finding immediately stimulated intense interest in the possible mechanism of high-$T_{c}$ superconductivity in double-layer nickelates. Notably, the pressure-dependent phase diagram inferred from transport measurements indicates that the superconductivity under high pressure emerges from the suppression of density-wave-like order at ambient pressure, which is similar to high-temperature superconductors. Here, nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy of $^{139}La$ nuclei was performed to study the density-wave-like transition in a single crystal of $La_{3}Ni_{2}O_{7-δ}$. At high temperatures, two sets of sharp $^{139}La$ NMR peaks are clearly distinguishable from a broad background signals, which are ascribed to La(1) sites from two bilayer Ruddlesden-Popper phases with different oxygen vacancy $δ$. As the temperature decreases, the temperature-dependent $^{139}La$ NMR spectra and nuclear spin-lattice relaxation rate $(1/T_{1}$) for both La(1) sites provide evidence of spin-density-wave (SDW) ordering below the transition temperature ($T_{SDW}$), which is ~ 150 K. The anisotropic splitting in the NMR spectra suggests the formation of a possible double spin stripe with magnetic moments aligned along the c-axis. Furthermore, we studied the pressure-dependent SDW transition up to ~ 2.7 GPa. Surprisingly, the $T_{SDW}$ inferred from NMR measurements of both La(1) sites increases with increasing pressure, which is opposite to the results from previous transport measurements under pressure and suggests an intriguing phase diagram between superconductivity and SDW. All these results will be helpful for building a connection between superconductivity and magnetic interactions in double-layer nickelates.

研究动机与目标

• 促使理解双层镍酸盐中密度波序的作用，作为在压力下潜在通向超导性的前兆。
• 使用 139La NMR 鉴定 SDW 转换温度及其对压力的依赖。
• 区分晶体中由于氧空缺变化而来自多个 La 位点的贡献。
• 从 NMR 各向异性中探索自旋取向及可能的双自旋条纹结构。
• 评估压力如何改变磁相关性及其与该体系潜在超导性的关系。

提出的方法

• 对 La3Ni2O7-δ 的单晶在不同温度下进行 139La NMR 光谱测量，以探测 SDW 的起始。
• 测量 La(1) 位点的核自旋弛豫率 (1/T1) 以识别 SDW 有序。
• 分析高温光谱以将峰分配给来自两种不同 δ 的双层 Ruddlesden-Popper 相中的 La(1) 位点。
• 施加高达 ~2.7 GPa 的压力，并监测由 NMR 信号推断的两个 La(1) 位点的 T_SDW 的变化。
• 解释各向异性 NMR 峰分裂，以推断可能的双自旋条纹序列，其磁矩沿 c 轴。

实验结果

研究问题

• RQ1 在常压下，La3Ni2O7-δ 是否具备由 139La NMR 检测到的 SDW 有序？
• RQ2 在施加压力至约 2.7 GPa 的条件下，SDW 转换温度 T_SDW 如何响应？
• RQ3 由 NMR 各向异性暗示的磁有序性质（如自旋取向、条纹结构）是什么？
• RQ4 多重 La 位点与氧空缺如何影响 NMR 信号及 SDW 的检测？
• RQ5 SDW 对压力依赖性对双层镍酸盐中磁性与潜在超导性之间关系有哪些含义？

主要发现

• 通过温度依赖的 NMR 光谱和两个 La(1) 位点的 1/T1，在 T_SDW ~ 150 K 以下检测到 SDW 有序。
• 在高温下的两组尖锐 La NMR 峰来自来自两种双层 Ruddlesden-Popper 相中的 La(1) 位点，δ 不同的氧空缺。
• NMR 谱的各向异性分裂表明可能存在沿 c 轴的磁矩双自旋条纹序列。
• 在压力达到 ~2.7 GPa 时，T_SDW 随压力上升，与一些压力下的输运研究相反。
• 结果凸显 La3Ni2O7-δ 中 SDW 磁性与高压超导性候选之间的非平凡关系。