[论文解读] Probing spin correlations using angle-resolved photoemission in a coupled metallic/Mott insulator system

Veronika Sunko, Federico Mazzola+17 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2020

Electronic and Structural Properties of Oxides参考文献 41被引用 39

一句话总结

本研究证明，尽管角分辨光电子能谱（ARPES）通常为非磁性探测手段，但通过探测一种纠缠的自旋-电荷激发，可在Kondo耦合体系PdCrO2中检测到自旋关联。金属Pd层与具有S=3/2自旋的莫特绝缘体CrO2层之间的耦合，产生了一种具有Cr特征且在约1 eV能量范围内强度恒定的谱学特征，被识别为下 Hubbard 带，揭示了在非磁性探测中具有强烈的磁敏感性。

ABSTRACT

A nearly free electron metal and a Mott insulating state can be thought of as opposite ends of the spectrum of possibilities for the motion of electrons in a solid. Understanding their interaction lies at the heart of the correlated electron problem. In the magnetic oxide metal PdCrO2, nearly free and Mott-localized electrons exist in alternating layers, forming natural heterostructures. Using angle-resolved photoemission spectroscopy, quantitatively supported by a strong coupling analysis, we show that the coupling between these layers leads to an “intertwined” excitation that is a convolution of the charge spectrum of the metallic layer and the spin susceptibility of the Mott layer. Our findings establish PdCrO2 as a model system in which to probe Kondo lattice physics and also open new routes to use the a priori nonmagnetic probe of photoemission to gain insights into the spin susceptibility of correlated electron materials.

研究动机与目标

• 研究金属层与莫特绝缘体层构成的天然异质结构中的自旋-电荷纠缠。
• 确定角分辨光电子能谱是否能够探测关联电子体系中的自旋关联。
• 确立PdCrO2作为Kondo晶格物理与莫特-金属耦合的模型体系。
• 探索ARPES在静态磁序之外探测动力学自旋极化率的潜力。

提出的方法

• 在Cr L2,3边共振条件下执行软X射线ARPES，以增强源自Cr的谱重。
• 对比共振（581.7 eV）与非共振（578 eV）谱图，以分离出Cr特征。
• 利用动量分布曲线与能量分布曲线提取金属能带（IMB）与下Hubbard带（ILHB）的谱重。
• 将ILHB强度与Cr L2,3 X射线吸收谱相关联，以确认其源自Cr。
• 应用强耦合理论分析与DFT+DMFT计算，以解释ARPES数据。
• 在动量空间分析谱学复现特征，以识别Kondo耦合的起源。

实验结果

研究问题

• RQ1 在无本征磁响应的体系中，角分辨光电子能谱能否探测自旋关联？
• RQ2 在PdCrO2中，ARPES在费米能级附近观测到的能量独立、具有Cr特征的弥散谱重的起源是什么？
• RQ3 PdCrO2中金属层与莫特绝缘体层之间的耦合如何导致自旋-电荷纠缠激发？
• RQ4 ARPES在不依赖磁性探测器的前提下，对莫特绝缘体中自旋极化率的探测能力在多大程度上可行？
• RQ5 所观测到的谱学特征能否由Kondo耦合而非传统能带折叠来解释？

主要发现

• 在费米能级以下约2 eV处的弥散谱重，具有Cr特征且能量依赖性恒定，被识别为莫特绝缘体的下Hubbard带。
• 该特征的强度（ILHB）与Cr L2,3 X射线吸收谱一致，证实其源自Cr。
• 源自金属Pd的能带未表现出共振增强，证实其Pd特征，且在Cr边附近谱重无明显变化。
• 在费米能级附近并延伸超过1 eV的金属能带谱学复现特征，归因于Kondo耦合，而非磁性能带折叠。
• 所观测谱重在远离磁性布里渊区边界时并未被抑制，与标准能带折叠预期相矛盾。
• 结果表明，ARPES可通过Kondo耦合探测莫特绝缘体中的自旋关联，从而实现对自旋极化率的非磁性探测。