[论文解读] Probing the role of Nd3+ ions in the weak multiferroic character of NdMn2O5 by optical spectroscopies

S. Mansouri, S. Jandl+7 more|arXiv (Cornell University)|Oct 18, 2018

Multiferroics and related materials参考文献 44被引用 3

一句话总结

本研究利用拉曼光谱和红外光谱技术，探究Nd3+离子在NdMn2O5中弱多铁性行为中的贡献。结果表明，Nd3+离子在T_C ~28 K以下通过与Mn3+离子相互作用，使基态克勒默双态简并性被解除（Δ₀ ~7.5 cm⁻¹），从而确立其在磁有序与铁电有序中的关键作用，且通过温度和磁场依赖的晶体场激发提供了直接证据。

ABSTRACT

Raman and infrared spectroscopies are used as local probes to study the dynamics of the Nd-O bonds in the weakly multiferroic NdMn2O5 system. The temperature dependence of selected Raman excitations reveals the splitting of the Nd-O bonds in NdMn2O5. The Nd3+ ion crystal field (CF) excitations in NdMn2O5 single crystals are studied by infrared transmission as a function of temperature, in the 1800-8000 cm-1 range, and under an applied magnetic field up to 11 T. The frequencies of all 4Ij crystal-field levels of Nd3+ are determined. We find that the degeneracy of the ground-state Kramers doublet is lifted (Δ0 ~7.5 cm-1) due to the Nd3+-Mn3+ interaction in the ferroelectric phase, below TC ~ 28 K. The Nd3+ magnetic moment mNd(T) and its contribution to the magnetic susceptibility and the specific heat are evaluated from Δ0(T) indicating that the Nd3+ ions are involved in the magnetic and the ferroelectric ordering observed below ~ 28 K. The Zeeman splitting of the excited crystal field levels of the Nd3+ ions at low temperature is also analyzed.

研究动机与目标

• 理解Nd3+离子对NdMn2O5中弱多铁性行为的贡献。
• 利用振动光谱研究Nd-O键的局域动力学。
• 确定Nd3+的晶体场能级及其随温度和磁场的变化关系。
• 评估Nd3+的磁矩及其对系统磁化率和比热的影响。
• 阐明Nd3+在约28 K以下同时发生磁有序与铁电有序过程中的作用。

提出的方法

• 采用拉曼光谱探测NdMn2O5单晶中与Nd-O键相关的温度依赖振动模式。
• 利用红外透射光谱在1800–8000 cm⁻¹范围内测量Nd3+的晶体场激发，实验条件涵盖不同温度和最高达11 T的磁场。
• 从红外光谱中提取Nd3+所有4I_j晶体场能级的频率，以分析其能级结构。
• 在低温下分析激发晶体场能级的塞曼分裂，以探究磁相互作用。
• 利用基态双态分裂Δ₀(T)的温度依赖性，推断Nd3+的磁矩及其对宏观性质的贡献。
• 理论分析将Δ₀(T)与磁化率和比热关联，量化Nd3+的贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 Nd3+离子如何影响NdMn2O5中的多铁性有序？
• RQ2 Nd3+基态克勒默双态的分裂起源是什么？其随温度和磁场如何演化？
• RQ3 Nd3+离子在铁电相中对磁化率和比热的贡献程度如何？
• RQ4 Nd3+的晶体场能级如何响应外加磁场？这揭示了何种磁相互作用？
• RQ5 Nd3+-Mn3+耦合在约28 K以下稳定多铁性态中起何作用？

主要发现

• 在T_C ~28 K以下的铁电相中，Nd3+基态克勒默双态的简并性因与Mn3+离子的相互作用而被解除，分裂能级差约为7.5 cm⁻¹。
• 分裂能级Δ₀(T)的温度依赖性直接反映了Nd3+离子的磁矩及其对系统磁化率的贡献。
• Nd3+离子对比热有显著贡献，表明其在多铁相低能激发中的关键作用。
• 低温下激发晶体场能级的塞曼分裂证实了Nd3+离子的磁性及其与外加磁场的耦合。
• 在1800–8000 cm⁻¹范围内的晶体场跃迁完全解析，使NdMn2O5中Nd3+所有4I_j能级得以精确确定。
• 数据证实Nd3+离子并非被动旁观者，而是直接参与NdMn2O5多铁性有序机制的核心组成部分。