[论文解读] Proposition of extension of models relating rheological quantities and microscopic structure through the use of a double fractal structure

Louis-Vincent Bouthier, Romain Castellani+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 15, 2022

Material Dynamics and Properties参考文献 42被引用 8

一句话总结

该论文提出了一种双分形模型，通过同时引入粒子级和团簇级分形结构，扩展了现有的流变学模型，能够准确预测储能模量 G′、屈服应变 γNL 和屈服应力 σy 随粒子体积分数 φ 和团簇尺寸 ℓ 的变化关系。该模型在考虑微结构演化（通过可变分形维数 D(ℓ) 和化学维数 d(ℓ) 描述）的前提下，恢复了经典标度律，并与实验数据表现出高度一致。

ABSTRACT

Colloidal suspensions and the relation between their rheology and their microstructure is investigated. The literature showed great evidence of the relation between rheological quantities and particle volume fraction, ignoring the influence of the cluster. We propose to extend previous models using a new double fractal structure which allows, first, to recover the well-known models on the case of percolated system and, second, to capture the influence of the cluster size. This new model emphasises the necessity of such structure to account for recent experimental results. Then, the model is compared with data coming from the literature and shows close agreement.

研究动机与目标

• 解决现有流变学模型忽略团簇尺寸效应的问题，尽管已有实验证据表明其存在影响。
• 通过引入双尺度分形结构，扩展经典标度律 G′ ∝ φ^µ 和 γNL ∝ φ^ν。
• 证明双分形结构（包含团簇内与团簇间网络）对于捕捉微结构对宏观流变性能的影响至关重要。
• 提供一个统一框架，在特定参数选择下可恢复已知模型，并能拟合不同团簇尺寸下的实验数据。

提出的方法

• 引入双分形结构，包含两个层次：(1) 团簇内粒子（分形维数 D，化学维数 d）；(2) 宏观系统中团簇的分布（相同 D，d）。
• 通过从粒子尺寸 a 到系统尺寸 L 的长度尺度积分，推导出 G′、γNL、σy 和 φ 的连续表达式。
• 使用函数 D(ℓ) 和 d(ℓ) 描述不同尺度下可变的分形维数与化学维数，从而实现对微结构演化过程的建模。
• 应用该形式化方法，通过指数积分推导出类似幂律的表达式；当 D(ℓ) 和 d(ℓ) 为常数时，退化为经典模型。
• 通过与文献数据对比验证模型，结果在不同团簇尺寸区域均表现出良好一致性。
• 证明当 D(ℓ) 和 d(ℓ) 为常数时，模型可恢复经典标度律（如 G′ ∝ φ^µ），并将其推广至可变微结构情形。

实验结果

研究问题

• RQ1 与单一分形模型相比，双分形结构是否能更有效地解释团簇尺寸对流变性能（如 G′ 和 γNL）的影响？
• RQ2 在不同长度尺度下，可变分形维数 D(ℓ) 和化学维数 d(ℓ) 如何影响 G′、γNL 和 σy 随体积分数 φ 的标度行为？
• RQ3 在特定参数条件下，所提出的模型是否能恢复已建立的标度律（如 G′ ∝ φ^µ）？
• RQ4 该模型在多大程度上可解释实验中在 φ 恒定条件下 G′ 因微结构变化而改变的现象？
• RQ5 在渗流悬浮液中，双分形假设是否为准确识别和建模团簇尺寸效应所必需？

主要发现

• 当 D(ℓ) 和 d(ℓ) 为常数时，双分形模型成功恢复经典标度律（如 G′ ∝ φ^µ），验证了其与已有模型的一致性。
• 模型预测 G′ 同时依赖于 φ 和团簇尺寸 ℓ，其依赖关系由积分 ∫[f(d(ℓ)) + (dim−1)/dim × D(ℓ)]/ℓ dℓ 描述，从而能够敏感反映微结构演化。
• 模型与文献中的实验数据高度吻合，尤其在 φ 恒定但 G′ 随团簇尺寸变化的案例中表现优异。
• 引入可变 D(ℓ) 和 d(ℓ) 使模型能够捕捉单一分形模型无法解释的非单调或复杂流变响应。
• 该框架揭示了双分形结构的存在对于区分团簇尺寸效应与粒子尺度效应至关重要。
• 该模型通过公式 (12)–(15) 提供了对流变性能的连续、解析描述，可在不依赖离散步骤假设的前提下，实现对多种微结构的预测。