[论文解读] Pulsed polarisation for robust DNP

Ilai Schwartz, Jochen Scheuer+9 more|arXiv (Cornell University)|Oct 4, 2017

Atomic and Subatomic Physics Research被引用 30

一句话总结

该论文提出PulsePol，一种通过定制脉冲序列工程化哈密顿量的脉冲极化协议，实现了在金刚石氮空位（NV）中心中快速且鲁棒的动态核极化（DNP）。该方法即使在微波功率和失谐误差下也能实现高效的核自旋极化，实验验证表明其极化转移保真度高，并在各种条件下均表现出鲁棒性。

ABSTRACT

Dynamical nuclear polarisation (DNP) is an important technique that uses polarisation transfer from electron to nuclear spins to achieve nuclear hyperpolarisation. As the electron spin of the nitrogen vacancy (NV) centres in diamond can be optically initialised nearly perfectly even at room temperature and ambient conditions, new opportunities become possible by the combination of efficient DNP with optically polarised NV centres. Among such applications are nanoscale nuclear magnetic resonance spectroscopy of liquids, hyperpolarised nanodiamonds as MRI contrast agents as well as the initialisation of nuclear spin based diamond quantum simulators. Current realisations of DNP perform the polarisation transfer by achieving energetic resonance between electrons and nuclei via carefully tuned microwave fields or by using quasi-adiabatic sweep-based schemes across resonance points. The former limits robustness against control errors while the latter limits polarisation rates, making the realisation of the applications extremely challenging. Here we introduce the concept of Hamiltonian engineering by pulse sequences and use it for the systematic design of polarisation sequences that are simultaneously robust and fast. We derive sequences theoretically and demonstrate experimentally that they are capable of efficient polarisation transfer from an optically polarised nitrogen-vacancy centre in diamond to the surrounding $^{13}$C nuclear spin bath even in the presence of control errors, making it an ideal tool for the realisation of the above NV centre based applications.

研究动机与目标

• 为克服金刚石中NV中心动态核极化（DNP）协议中速度与鲁棒性之间的权衡。
• 开发一种DNP序列，使其在微波功率波动、失谐以及磁场不均匀性下仍能保持高效的极化转移效率。
• 实现纳米尺度NMR、超极化MRI造影剂以及基于核自旋的量子模拟器等实际应用。
• 证明通过哈密顿量工程设计的脉冲序列可同时实现快速极化与对实验缺陷的鲁棒性。

提出的方法

• PulsePol协议使用短脉冲并以较长的等待时间分隔，以工程化有效哈密顿量，实现在多个周期内的相干极化转移。
• 该序列通过在脉冲间隙动态重聚焦电子-核自旋相互作用，以在宽频谱范围内维持共振条件。
• 该方法利用极化转移在脉冲之间的等待期间随时间累积，而非仅在脉冲期间发生。
• 该协议通过两段式序列在实验中实现：首先，PulsePol在50个周期内将核自旋浴极化至|↑⟩态，随后使用标准NOVEL序列将其完全极化至|↓↓↓…⟩态。
• 通过引入控制失谐Δ（微波驱动与NV跃迁频率之间的偏差）来测试鲁棒性，Rabi频率稳定在±5%以内。
• 使用张量网络方法（TEBD）对与扩散自旋相互作用的表面NV自旋系综进行数值模拟，以建模纠缠和极化动力学在PulsePol下的演化。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否设计一种脉冲DNP协议，使其在微波功率和频率失谐误差下均实现高速与鲁棒性？
• RQ2 通过脉冲序列实现的哈密顿量工程在NV中心基DNP中能在多大程度上提升极化转移效率？
• RQ3 PulsePol序列在真实实验条件下（如磁场不均匀性和NV共振频率展宽）表现如何？
• RQ4 PulsePol协议能否扩展至弱超精细耦合或低电子自旋浓度的系统，如表面NV中心与扩散分子的相互作用？
• RQ5 脉冲之间的等待时间在实现相干极化累积与鲁棒性方面起什么作用？

主要发现

• PulsePol序列即使在Rabi频率变化±5%以及显著失谐下，仍能实现高效的核自旋极化转移，表现出高度鲁棒性。
• 实验结果表明，在失谐条件下，PulsePol的极化转移效率高于标准ISE和NOVEL协议。
• 在再极化阶段核极化信号的饱和曲线表明，曲线下方面积（极化程度的度量）在PulsePol下达到最大，证实其高效极化转移。
• 使用TEBD算法的模拟结果证实，在PulsePol下纠缠增长受到限制，从而实现了对具有扩散自旋的表面NV系统的高效模拟。
• 该方法对因超精细分裂或g张量各向异性导致的电子能级展宽具有鲁棒性，适用于存在非均匀展宽的真实NV中心。
• 该序列在NV共振频率广泛变化（标准偏差±20 MHz）下仍保持高性能，表明其适用于基于系综的应用。