[论文解读] Purcell factors and Forster resonance energy transfer in proximity to helical structures

Asaf Farhi, Aristide Dogariu|arXiv (Cornell University)|Jan 24, 2022

Metamaterials and Metasurfaces Applications参考文献 42被引用 3

一句话总结

本文研究了螺旋纳米结构（如微管蛋白）如何通过同步振动模式增强自发辐射和福斯特共振能量转移（FRET）。在准静态近似下采用本征介电率形式，结果表明这些模式可产生较大的普尔塞因子和长程、振荡的FRET，这是由于表面响应的离域化所致，为生物相关螺旋结构附近长程分子相互作用提供了机制。

ABSTRACT

Both spontaneous emission and resonant energy transfer can be enhanced significantly when the emitter is placed in the vicinity of metallic or crystal structures. This enhancement can be described using the electromagnetic Green tensor and is determined by the dominant surface modes of the structure. Here we use the eigenpermittivity formalism to derive the spontaneous emission and FRET rates in the quasistatic regime in a two-constituent medium with an anisotropic inclusion. We then apply our results to a helical structure supporting synchronous vibrations and evaluate the contribution of these modes, which are associated with a strong and delocalized response. We show that this contribution can result in large Purcell factors and long-range FRET, which oscillates with the helix pitch. These findings may have implications in understanding and controlling the interactions of molecules close to helical structures such as the microtubules.

研究动机与目标

• 理解螺旋结构（如微管蛋白）如何增强光与物质的相互作用。
• 利用电磁理论分析螺旋结构附近的自发辐射和FRET速率。
• 明确同步振动模式在实现强长程能量转移中的作用。
• 量化具有各向异性介电率的螺旋包含物附近的普尔塞因子和FRET效率。
• 探讨其在DNA和微管蛋白基细胞骨架结构等生物系统分子相互作用中的意义。

提出的方法

• 将本征介电率形式应用于建模具有各向异性包含物的双组分介质中的电磁响应。
• 使用准静态近似推导自发辐射和FRET速率的表达式。
• 将螺旋结构建模为具有轴对称性的周期性各向异性介质，引入轴向模式的有效介电率 ϵ1z(k)。
• 识别满足 k = mkz 的同步振动模式，其中 kz = 2π/a，从而产生实数且简并的本征介电率。
• 利用系统的本征函数展开电场，以计算格林张量和局域态密度。
• 基于格林张量的虚部和偶极-偶极耦合，计算普尔塞因子和FRET效率。

实验结果

研究问题

• RQ1 螺旋结构如何支持增强光与物质相互作用的离域电磁模式？
• RQ2 同步振动模式在螺旋包含物附近实现长程FRET中起什么作用？
• RQ3 由于共振表面模式，螺旋纳米结构中的普尔塞因子可增强到何种程度？
• RQ4 FRET效率如何随螺旋螺距和发射器位置变化？
• RQ5 本征介电率形式能否准确预测生物相关螺旋系统中增强的辐射和能量转移？

主要发现

• 螺旋结构中的同步振动模式产生实数且简并的本征介电率，从而实现强且离域的电磁响应。
• 由于与这些模式的共振耦合，特别是在物理频率匹配模式频率时，螺旋结构附近的普尔塞因子显著增强。
• 由于离域模式的存在，福斯特共振能量转移（FRET）表现出长程行为，超出典型的偶极-偶极极限。
• FRET效率随螺旋螺距振荡，表明其对结构周期性的周期性依赖。
• 当物理介电率与系统本征介电率匹配时，增强效果最为显著，表明处于共振条件。
• 结果表明，微管蛋白及类似螺旋结构可在生物环境中介导长程、相干的能量转移。