[论文解读] Quantifying Alignment and Quality of Graphene Nanoribbons: A Polarized Raman Spectroscopy Approach

Rimah Darawish, Jan Overbeck+5 more|arXiv (Cornell University)|Jul 18, 2023

Graphene research and applications参考文献 57被引用 4

一句话总结

本研究提出了一种扩展的偏振拉曼光谱模型，用于定量评估在各种基底上9原子宽的扶手椅型石墨烯纳米带（9-AGNRs）的取向与质量。通过将拉曼强度各向异性拟合为石墨烯纳米带取向角的高斯分布，并考虑偏振无关的背景信号，该方法揭示：在Au(788)基底上生长的低覆盖度9-AGNRs由于沿台阶边缘生长而表现出更优的单轴取向，但转移后其取向性下降；而高覆盖度样品在转移后仍保持取向性并减少无序度。

ABSTRACT

Graphene nanoribbons (GNRs) are atomically precise stripes of graphene with tunable electronic properties, making them promising for room-temperature switching applications like field-effect transistors (FETs). However, challenges persist in GNR processing and characterization, particularly regarding GNR alignment during device integration. In this study, we quantitatively assess the alignment and quality of 9-atom-wide armchair graphene nanoribbons (9-AGNRs) on different substrates using polarized Raman spectroscopy. Our approach incorporates an extended model that describes GNR alignment through a Gaussian distribution of angles. We not only extract the angular distribution of GNRs but also analyze polarization-independent intensity contributions to the Raman signal, providing insights into surface disorder on the growth substrate and after substrate transfer. Our findings reveal that low-coverage samples grown on Au(788) exhibit superior uniaxial alignment compared to high-coverage samples, attributed to preferential growth along step edges, as confirmed by scanning tunneling microscopy (STM). Upon substrate transfer, the alignment of low-coverage samples deteriorates, accompanied by increased surface disorder. On the other hand, high-coverage samples maintain alignment and exhibit reduced disorder on the target substrate. Our extended model enables a quantitative description of GNR alignment and quality, facilitating the development of GNR-based nanoelectronic devices.

研究动机与目标

• 开发一种定量方法，用于评估在器件集成过程中原子精确石墨烯纳米带（GNRs）的取向与质量。
• 解决在纳米电子应用中表征GNR取向与表面无序度的挑战。
• 将GNR的结构取向与缺陷密度与其电子性能潜力相关联。
• 评估基底形貌与转移工艺对GNR质量与取向的影响。

提出的方法

• 利用偏振拉曼光谱测量9-AGNRs中G2模强度的角依赖性。
• 应用扩展模型，通过石墨烯纳米带取向角的高斯分布拟合拉曼强度各向异性。
• 将总拉曼信号分解为偏振相关与偏振无关分量，以分离取向与表面无序的贡献。
• 利用扫描隧道显微镜（STM）验证在Au(788)基底上沿台阶边缘的优先生长行为。
• 比较在Au(788)基底上以及转移至目标基底后的低覆盖度与高覆盖度GNR样品，评估取向与无序度的变化。
• 通过高斯角度分布的宽度量化取向度，通过偏振无关背景信号的强度量化无序度。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何利用偏振拉曼光谱定量测量原子精确的9-AGNRs的取向？
• RQ2 基底形貌，特别是Au(788)上的台阶边缘，在生长过程中对GNR取向起何种作用？
• RQ3 转移过程如何影响不同基底上GNR的取向与表面无序度？
• RQ4 低覆盖度与高覆盖度GNR样品在转移后结构稳定性方面有多大差异？
• RQ5 能否可靠地将偏振无关的拉曼强度贡献归因于生长基底与目标基底上的表面无序？

主要发现

• 在Au(788)基底上生长的低覆盖度9-AGNRs由于沿台阶边缘优先生长而表现出更优的单轴取向，该结果经STM验证。
• 低覆盖度样品在基底转移后取向性显著下降，表明转移过程中发生结构退化。
• 高覆盖度9-AGNRs在转移至目标基底后仍保持其取向性，并表现出更低的表面无序度。
• 对于低覆盖度样品，转移后偏振无关的拉曼强度分量增加，表明表面无序度升高。
• 扩展模型成功通过高斯角度分布的宽度量化取向度，并将无序度贡献与基底效应分离。
• 本研究建立了一个定量框架，将拉曼光谱数据与GNRs的结构质量与取向关联，适用于纳米电子学应用。