[论文解读] Quantitative theory of magnetic interactions in solids

A. Szilva, Y. O. Kvashnin+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 6, 2022

Magnetic properties of thin films被引用 4

一句话总结

本文提出了一套全面的从头算框架，利用密度泛函理论（DFT）和动力学平均场理论（DMFT），对磁性固体中的原子间交换相互作用——海森堡交换、Dzyaloshinskii-Moriya相互作用以及各向异性对称交换——进行定量计算。该框架建立了小超胞电子结构计算与大规模磁性体系有效自旋哈密顿量之间的严格联系，实现了对包括二维磁体、过渡金属氧化物和分子磁体在内的多种材料中磁振子色散关系和磁性性质的精确预测。

ABSTRACT

In this report we review the method of explicit calculations of interatomic exchange interactions of magnetic materials. This involves exchange mechanisms normally referred to as Heisenberg exchange, Dzyaloshinskii-Moriya interaction and anisotropic symmetric exchange. The connection between microscopic theories of the electronic structure, such as density functional theory or dynamical mean field theory, and interatomic exchange, is given in detail. The different aspects of extracting information for an effective spin Hamiltonian that involves thousands of atoms, from electronic structure calculations considering significantly fewer atoms (1-50) is highlighted. Examples of exchange interactions of a large group of materials is presented, which involves heavy elements of the 3d period, alloys between transition metals, Heusler compounds, multilayer systems as well as overlayers and adatoms on a substrate, transition metal oxides, 4f elements, magnetic materials in two dimensions and molecular magnets. Where possible, a comparison to experimental data is made, that naturally becomes focused on the magnon dispersion. The influence of relativity is reviewed for a few cases, as is the importance of dynamical correlations. Development to theories that handle out of equilibrium conditions is also described here. The review ends with a short description of extensions of the theories behind explicit calculations of interatomic exchange, to non-magnetic situations, e.g. that describe chemical (charge) order and superconductivity.

研究动机与目标

• 开发一种针对磁性固体中原子间交换相互作用（包括各向同性、各向异性和Dzyaloshinskii-Moriya相互作用）的定量、从头算理论。
• 通过在小单元胞（1–50个原子）上进行计算，将微观电子结构理论（DFT和DMFT）与描述数千个原子的宏观有效自旋哈密顿量相连接。
• 实现对从3d过渡金属到二维磁体和分子体系等广泛材料中磁振子色散关系和磁性性质的精确预测。
• 将形式化方法扩展至包含相对论效应、动力学关联以及非平衡态条件，以增强对功能材料的预测能力。
• 通过底层多体理论中的类比，展示该框架在非磁性现象（如电荷有序和超导性）中的适用性。

提出的方法

• 利用线性响应理论，从DFT中的非共线Kohn-Sham哈密顿量计算自旋磁化率。
• 采用磁局部力定理和能量变分形式，从第一性原理推导双线性交换相互作用参数。
• 应用自旋旋转的一阶微扰论，提取交换参数J_ij、D_ij（DM矢量）以及对称各向异性项。
• 利用格林函数分解和求和规则，从电子结构角度解释交换相互作用的物理起源。
• 将形式化方法应用于局域自旋模型（局域）和全局自旋模型（长程），实现对复杂磁结构的处理。
• 通过多体理论中的路径积分和费曼图技术，将理论扩展至非平衡态，实现对非平衡动力学和集体现象的描述。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何从第一性原理电子结构计算中系统地推导出原子间交换相互作用（海森堡、Dzyaloshinskii-Moriya、各向异性）？
• RQ2 小尺度电子结构计算（1–50个原子）与描述大磁性体系（数千个原子）的有效自旋哈密顿量之间存在怎样的定量联系？
• RQ3 相对论效应和电子关联（通过DMFT捕捉）如何影响交换相互作用的大小和对称性？
• RQ4 该形式化方法在多大程度上能够准确预测磁振子色散关系，并与实验数据进行比较？
• RQ5 该理论框架能否扩展以描述非磁性现象（如电荷有序和超导性）？

主要发现

• 该方法可对包括3d过渡金属、Heusler化合物、多层膜、二维磁体和分子磁体在内的多种材料实现精确的从头算交换相互作用计算，其计算结果与实验测得的磁振子色散关系高度一致。
• 相对论效应显著影响Dzyaloshinskii-Moriya相互作用和各向异性交换，尤其在重元素或反演对称性破缺的体系中更为明显。
• DMFT所捕捉的动力学关联在强关联体系（如4f元素和过渡金属氧化物）中正确描述交换相互作用方面至关重要。
• 该形式化方法成功预测了MnSi和FeGe等体系中的非共线磁性基态和自旋纹理，与实验观测结果一致。
• 通过多体场论将理论扩展至非平衡态，为研究超快自旋动力学和激光诱导磁性现象开辟了新途径。
• 该框架通过共同的多体理论形式，为磁性和非磁性集体现象（包括电荷有序和超导性）提供了统一的理论基础。