[论文解读] Quantitatively Predicting Modal Thermal Conductivity of Nanocrystalline Si by full band Monte Carlo simulations

Lina Yang, Yi Jiang+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 5, 2021

Thermal properties of materials参考文献 50被引用 10

一句话总结

本研究提出了一种具有完整声子能带色散和模式分辨原子格林函数（AGF）的方差减少蒙特卡罗（VRMC）模拟方法，用于预测非晶硅纳米晶（nc-Si）中的模态热导率。通过将界面建模为非晶硅（a-Si），该方法准确捕捉了晶界散射效应，其预测结果与实验测得的热导率比值在10 nm至550 nm的晶粒尺寸范围内高度一致，随着晶粒尺寸减小，热导率从块体硅的54%降至3%。

ABSTRACT

Thermal transport of nanocrystalline Si is of great importance for the application of thermoelectrics. A better understanding of the modal thermal conductivity of nanocrystalline Si will be expected to benefit the efficiency of thermoelectrics. In this work, the variance reduced Monte Carlo simulation with full band of phonon dispersion is applied to study the modal thermal conductivity of nanocrystalline Si. Importantly, the phonon modal transmissions across the grain boundaries which are modeled by the amorphous Si interface are calculated by the mode-resolved atomistic Greens function method. The predicted ratios of thermal conductivity of nanocrystalline Si to that of bulk Si agree well with that of the experimental measurements in a wide range of grain size. The thermal conductivity of nanocrystalline Si is decreased from 54 percent to 3 percent and the contribution of phonons with mean free path larger than the grain size increases from 30 percent to 96 percnet as the grain size decreases from 550 nm to 10 nm. This work demonstrates that the full band Monte Carlo simulation using phonon modal transmission by the mode-resolved atomistic Greens function method can capture the phonon transport picture in complex nanostructures, and therefore can provide guidance for designing high performance Si based thermoelectrics.

研究动机与目标

• 在宽广的晶粒尺寸范围内，定量预测非晶硅纳米晶（nc-Si）的模态热导率。
• 通过采用物理上准确的界面透射模型，研究晶界散射对声子输运的影响。
• 评估结合完整能带VRMC模拟与模式分辨AGF在复杂纳米结构中建模声子输运的有效性。
• 通过理解模态贡献，为设计高性能硅基热电材料提供可预测的框架。

提出的方法

• 采用具有完整声子能带色散的方差减少蒙特卡罗（VRMC）模拟方法，以建模准弹道声子输运。
• 利用模式分辨原子格林函数（AGF）计算以非晶硅（a-Si）界面建模的晶界处的频率相关声子透射率。
• 通过改变a-Si层厚度（4–6个碳链，2.172–3.259 nm）对晶界进行建模，以评估界面透射效应。
• 通过加权透射率和平均自由程积分声子模态贡献，计算热导率比值。
• 将结果与10 nm至550 nm晶粒尺寸范围内的实验测量值进行验证。
• 通过分析声子频率和平均自由程的累积热导率贡献，识别主导输运机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 具有完整能带的VRMC结合模式分辨AGF，在不同晶粒尺寸下对nc-Si热导率的预测精度如何？
• RQ2 当晶粒尺寸从550 nm减小到10 nm时，平均自由程（MFP）大于晶粒尺寸的声子对总热导率的贡献占比是多少？
• RQ3 以a-Si界面建模的晶界处，声子透射率如何随频率和界面厚度变化？
• RQ4 随着晶粒尺寸减小，晶界处的界面透射率在多大程度上主导了热导率的降低？
• RQ5 在晶粒尺寸小于100 nm的nc-Si中，低频声子（<3 THz）对热输运的贡献如何？

主要发现

• 预测的nc-Si与块体硅的热导率比值（550 nm时为54%，10 nm时为3%）在宽广的晶粒尺寸范围内与实验测量值高度一致。
• 当晶粒尺寸从550 nm减小到10 nm时，平均自由程大于晶粒尺寸的声子对总热导率的贡献占比从30%增至96%。
• 当晶粒尺寸从550 nm减小到10 nm时，低频声子（<3 THz）对热导率的贡献占比为37%至57%。
• a-Si界面处的声子透射率在低频（<3 THz）时较高，且随频率升高迅速下降，解释了低频主导现象。
• a-Si界面厚度为5个碳链（2.716 nm）时，最能准确再现实验测得的热导率比值，验证了界面模型的有效性。
• a-Si厚度从4个碳链增至6个碳链时，低频透射率和整体热导率略有降低，表明对界面结构具有敏感性。