[论文解读] Quantum Oscillations and Magnetic Reconstruction in the Delafossite PdCrO$_2$

Clifford W. Hicks, Alexandra S. Gibbs+8 more|arXiv (Cornell University)|Apr 30, 2015

Copper-based nanomaterials and applications被引用 4

一句话总结

本研究报告了在金属型尖晶石 PdCrO2 中的量子振荡测量，表明其费米面重构为具有 √3×√3 平面周期性和 ×2 层间周期性的六位点磁性原胞。结果证实，观测到的振荡频率与非磁性 PdCoO2 的重构费米面一致，表明存在强 k_z 依赖性磁耦合以及由自旋序驱动的磁性重构，同时在平面内磁场下观察到自旋翻转转变的证据。

ABSTRACT

We report quantum oscillation data on the metallic triangular antiferromagnet PdCrO$_2$. We find that, to very high accuracy, the observed frequencies of PdCrO$_2$ can be reproduced by reconstruction of the (nonmagnetic) PdCoO$_2$ Fermi surface into a reduced zone. The reduced zone corresponds to a magnetic cell containing six chromium sites, giving a $\\sqrt{3} \ imes \\sqrt{3}$ in-plane reconstruction, and $\ imes 2$ interplane reconstruction. The interplane ordering represents a reduction in lattice symmetry, possibly to monoclinic, and an associated lattice distortion is expected. In addition, we report a magnetic transition under an applied in-plane field that is probably equivalent to the spin-flop transition reported for CuCrO$_2$, and present data on its field-angle dependence. We also report measurements of the resistivity of PdCrO$_2$ up to 500 K.

研究动机与目标

• 研究具有导电 Pd 层和莫特绝缘性 CrO2 层的金属型尖晶石 PdCrO2 的电子结构。
• 确定观测到的量子振荡频率是否源于磁序引起的费米面重构。
• 探究 PdCrO2 中磁序的性质，特别是与磁性原胞相关的对称性降低和潜在晶格畸变。
• 考察自旋翻转转变的场角依赖性及其对自旋各向异性的意义。
• 将 PdCrO2 的电子响应与非磁性参考化合物 PdCoO2 进行比较，以分离出磁性贡献。

提出的方法

• 在低温和高磁场下对单晶 PdCrO2 进行量子振荡测量，以提取费米面频率。
• 将观测到的振荡频率与基于非磁性 PdCoO2 结构推导出的重构费米面进行比较，使用简化的磁布里渊区。
• 通过角度分辨测量自旋翻转转变，以确定临界场的场角依赖性。
• 在高达 500 K 的温度范围内进行电阻率测量，以分析电阻率中的磁性贡献及其随温度的变化。
• 重点识别与磁性原胞相关的 k_z 依赖性磁散射矢量和对称性破缺。
• 理论解释基于对称性分析，并与已知体系如 CuCrO2 和 AgCrO2 进行比较，未依赖密度泛函理论。

实验结果

研究问题

• RQ1 PdCrO2 中的量子振荡频率是否源于磁序引起的费米面重构？若然，其磁性原胞的性质如何？
• RQ2 PdCrO2 中磁性重构的对称性是什么？是否涉及破坏原始 R̄3m 对称性的晶格畸变？
• RQ3 PdCrO2 中的磁耦合如何依赖于波矢分量 k_z？这对磁相互作用范围有何含义？
• RQ4 观测到的自旋翻转转变的起源是什么？其临界场如何随平面内磁场方向变化？
• RQ5 PdCrO2 中的磁关联在奈尔温度以上在多大程度上持续存在？这对电阻率有何影响？

主要发现

• 在 PdCrO2 中观测到的量子振荡频率可通过将非磁性 PdCoO2 的费米面重构为具有 √3×√3 平面周期性和 ×2 层间周期性的六位点磁性原胞，以高精度再现。
• 磁性重构暗示晶格对称性降低，可能降至单斜晶系，且在 T_N = 37.5 K 时预期出现微小晶格畸变，尽管中子衍射或 X 射线衍射未检测到该现象。
• 磁耦合具有 k_z 依赖性，在 k_z = ±π 处显著弱于在 k_z = 0 处，表明沿 c 轴的自旋相互作用具有各向异性。
• 在平面内磁场下观察到自旋翻转转变，其临界场从 θ ≈ +55° 时的 ~15 T 平滑变化至 θ ≈ -55° 时接近零，表明高场与低场态之间存在绝热连接。
• PdCrO2 中的磁电阻率 ρ_m 在 T_N 以上仍持续增加，表明自旋关联可维持至至少 500 K，与约 -500 K 的外斯温度一致。
• PdCrO2 的电阻率从 ~200 K 到 500 K 范围内呈线性关系，与非磁性 PdCoO2 不同，表明磁关联可能掩盖或改变了声子对电阻率的贡献。