[论文解读] Quantum Oscillations of the Metallic Triangular-lattice Antiferromagnet PdCrO2

Jong Mok Ok, Younghun Jo+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 16, 2013

Multiferroics and related materials被引用 6

一句话总结

本研究结合了德哈斯-范阿尔芬（dHvA）量子振荡测量与第一性原理计算，证明在金属三角晶格反铁磁体PdCrO2中，巡游电子由于Cr3+自旋的非共线120°反铁磁有序而经历了显著的费米面重构。关键发现是，PdCrO2中非传统的异常霍尔效应（AHE）无法用自旋手性解释，因为理想的120°结构具有零标量自旋手性，表明需要采用其他机制，如轨道贝里相位或自旋分裂费米面。

ABSTRACT

We report the de Haas-van Alphen (dHvA) oscillations and first-principle calculations for triangular antiferromagnet PdCrO2 showing unconventional anomalous Hall effect (AHE). The dHvA oscillations in PdCrO2 reveal presence of several 2 dimensional Fermi surfaces of smaller size than found in nonmagnetic PdCoO2. This evidences Fermi surface reconstruction due to the non-collinear 120 antiferromagnetic ordering of the localized Cr, consistent with the first principle calculations. The temperature dependence of dHvA oscillations shows no signature of additional modification of Cr spin structure below TN. Considering that the 120 helical ordering of Cr spins has a zero scalar spin chirality, our results suggest that PdCrO2 is a rare example of the metallic triangular antiferromagnets whose unconventional AHE can not be understood in terms of the spin chirality mechanism.

研究动机与目标

• 研究金属三角晶格反铁磁体PdCrO2的电子结构与费米面拓扑性质。
• 确定PdCrO2中非传统异常霍尔效应（AHE）是否源于120°非共线自旋结构中的自旋手性。
• 通过对比实验dHvA振荡与第一性原理能带结构计算，阐明PdCrO2中电子-自旋耦合的本质。
• 评估在TN = 37.5 K以下是否存在额外的磁性相变，其是否抑制或改变120°自旋有序，从而影响AHE机制。
• 在理想120°结构具有零标量自旋手性的前提下，确定PdCrO2中非传统AHE的主导机制。

提出的方法

• 在高达33 T的高磁场和1.4 K的低温下，对PdCrO2单晶样品进行了德哈斯-范阿尔芬（dHvA）量子振荡测量，同时改变磁场方向相对于c轴的取向。
• 通过dHvA振荡的快速傅里叶变换（FFT）分析，识别出多个费米面片，其频率对应于不同轨道。
• 应用Lifshitz-Kosevich公式，从温度依赖的dHvA振幅中提取有效质量（m*），进而计算质量增强因子λ = m*/mb − 1。
• 采用全势线性化增广平面波（FLAPW）方法与GGA交换-关联泛函进行第一性原理计算，以模拟电子能带结构与自旋纹理。
• 计算了不同费米面片上Cr 3d轨道的贡献，以关联自旋-轨道耦合与轨道杂化与观测到的质量增强之间的关系。
• 通过将dHvA频率与有效质量与非磁性同构化合物PdCoO2进行比较，推断磁有序引起的费米面重构。

实验结果

研究问题

• RQ1 PdCrO2中120°非共线反铁磁有序是否通过dHvA振荡显示出可测量的费米面重构？
• RQ2 鉴于理想120°结构具有零标量自旋手性，PdCrO2中非传统异常霍尔效应（AHE）是否与自旋手性机制一致？
• RQ3 PdCrO2中电子-自旋耦合的强度及其轨道依赖性如何，通过有效质量增强因子如何量化？
• RQ4 在TN = 37.5 K以下是否存在额外的磁性相变，其是否改变Cr自旋结构并影响AHE？
• RQ5 PdCrO2中非传统AHE是否可由其他机制解释，如轨道贝里相位或自旋分裂费米面？

主要发现

• dHvA振荡揭示了PdCrO2中多个二维费米面片，其尺寸均显著小于非磁性同构化合物PdCoO2中的费米面，表明存在强烈的费米面重构。
• 费米面重构归因于Cr3+自旋的非共线120°反铁磁有序，该结论得到第一性原理计算的证实。
• α费米面片的有效质量增强因子λ = m*/mb − 1测量值约为0.4–0.7，γ费米面片约为0.2–0.3，表明存在中等强度的电子关联效应。
• α片上更高的质量增强与60%更高的Cr 3d轨道成分相关，证实了巡游电子在这些片上与Cr自旋的更强耦合。
• 在TN以下未观察到dHvA振荡的温度依赖性变化，表明在37.5 K以下不存在额外的磁性相变或自旋结构改变。
• 理想120°结构的零标量自旋手性排除了自旋手性机制作为非传统AHE的起源，因此必须寻求其他解释，如轨道贝里相位或自旋分裂费米面。