[论文解读] Quasiclassical theory of non-adiabatic tunneling in nanocontacts induced by phase-controlled ultrashort light pulses

Sangwon Kim, Tobias Schmude+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 30, 2020

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 85被引用 6

一句话总结

本文提出一种时变准经典理论，用于描述由相位调控的少费米秒激光脉冲驱动下，金属纳米结中纳米间隙的非绝热电子隧穿。通过求解时变势垒中的复经典轨迹，推导出隧穿概率的解析表达式，并表明脉冲的载波包络相位（CEP）控制电荷转移方向，且根据电场强度和接触间距可识别出不同的隧穿区域。其主要贡献在于建立了一个可预测的超快、相干电子输运框架，用于通过定制光脉冲实现纳米尺度器件中的电子输运。

ABSTRACT

We theoretically investigate tunneling through free-space or dielectric nanogaps between metallic nanocontacts driven by ultrashort ultrabroadband light pulses. For this purpose we develop a time-dependent quasiclassical theory being especially suitable to describe the tunneling process in the non-adiabatic regime, when this process can be significantly influenced by the photon absorption as the electron moves in the classically forbidden region. Firstly, the case of driving by an ideal half-cycle pulse is studied. For different distances between the contacts, we analyze the main solutions having the form of a quasiclassical wave packet of the tunneling electron and an evanescent wave of the electron density. For each of these solutions the resulting tunneling probability is determined with the exponential accuracy inherent to the method. We identify a crossover between two tunneling regimes corresponding to both solutions in dependence on the field strength and intercontact distance that can be observed in the corresponding behaviour of the tunneling probability. Secondly, considering realistic temporal profiles of few-femtosecond pulses, we demonstrate that the preferred direction of the electron transport through the nanogap can be controlled by changing the carrier-envelope phase of the pulse, in agreement with recent experimental findings and numerical simulations. We find analytical expressions for the tunneling probability, determining the resulting charge transfer in dependence on the pulse parameters. Further, we determine temporal shifts of the outgoing electron trajectories with respect to the peaks of the laser field in dependence on the pulse phase and illustrate when the non-adiabatical character of the tunneling process is particularly important.

研究动机与目标

• 开发一种用于由超短激光脉冲诱导的时变势垒中非绝热隧穿的准经典框架。
• 基于电场强度和接触间距，识别出两种不同的隧穿区域——分别由波包或倏逝波解主导。
• 建立与脉冲参数（尤其是载波包络相位，CEP）相关的隧穿概率的解析表达式。
• 解释并预测通过CEP控制实现的纳米结中电子输运的方向性，与近期实验结果一致。

提出的方法

• 采用时变势垒中的复经典轨迹，提出一种时变准经典方法。
• 应用含复作用的Wentzel-Kramers-Brillouin（WKB）近似，以指数精度计算隧穿概率。
• 识别出两种主要解：一种为准经典波包，另一种为倏逝电子密度波，各自对应不同的隧穿区域。
• 通过包含双曲函数和激光场参数的超越方程求解最优复轨迹。
• 利用强场近似（SFA）和复时间平面上的路径积分形式，推导隧穿振幅。
• 分析理想半周期脉冲和真实少周期脉冲的脉冲形状，以提取与相位相关的输运行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 少费米秒脉冲的载波包络相位（CEP）如何控制金属纳米结中电子隧穿的方向？
• RQ2 非绝热隧穿中存在哪两种不同的隧穿区域？它们如何依赖于电场强度和接触间距？
• RQ3 如何将隧穿概率以脉冲参数（如振幅和CEP）的形式进行解析表达？
• RQ4 复经典轨迹在描述时变场中隧穿期间电子动力学方面起什么作用？
• RQ5 电子轨迹相对于激光脉冲峰值的时间偏移如何依赖于脉冲相位和系统参数？

主要发现

• 对于理想半周期脉冲，出现两种隧穿区域：一种由准经典波包主导，另一种由倏逝电子密度波主导，两者之间的转变由电场强度和间隙距离控制。
• 隧穿概率通过复作用方法以指数精度进行了解析表达，其依赖于无量纲电场振幅和接触间距。
• 对于真实少周期脉冲，通过纳米间隙的净电荷转移方向由载波包络相位（CEP）控制，理论结果与近期实验观测一致。
• 该理论预测，当电子在势垒下的渡越时间与激光周期相当时，非绝热效应最为显著，导致电子轨迹出现与相位相关的时序偏移。
• 在大接触间距下，两种解分支合并为单一主导路径；而在临界距离zc附近，出现分支点，表明复轨迹结构发生拓扑变化。
• 该模型通过复轨迹形式体系，解决了弱场极限中的明显悖论，例如在场强趋近于零时仍存在有限隧穿概率，从而确保了理论的一致性。