[论文解读] QUBO-based density matrix electronic structure method

Christian F. A. Negre, Alejandro López‐Bezanilla+5 more|arXiv (Cornell University)|Jan 12, 2022

Quantum Computing Algorithms and Architecture被引用 5

一句话总结

该论文提出一种基于QUBO的方法，通过无约束二元二次优化计算电子密度矩阵，旨在实现量子退火求解电子结构问题。尽管直接基于QUBO构建密度矩阵在技术上可行，但其存在O(N³)的缩放问题且精度有限，且在测试案例中，量子退火并未展现出相对于经典模拟退火的优势。

ABSTRACT

Density matrix electronic structure theory is used in many quantum chemistry methods to "alleviate" the computational cost that arises from directly using wave functions. Although density matrix based methods are computationally more efficient than wave functions based methods, yet significant computational effort is involved. Since the Schrödinger equation needs to be solved as an eigenvalue problem, the time-to-solution scales cubically with the system size, and is solved as many times in order to reach charge or field self-consistency. We hereby propose and study a method to compute the density matrix by using a quadratic unconstrained binary optimization (QUBO) solver. This method could be useful to solve the problem with quantum computers, and more specifically, quantum annealers. The method hereby proposed is based on a direct construction of the density matrix using a QUBO eigensolver. We explore the main parameters of the algorithm focusing on precision and efficiency. We show that, while direct construction of the density matrix using a QUBO formulation is possible, the efficiency and precision have room for improvement. Moreover, calculations performing Quantum Annealing with the D-Wave's new Advantage quantum processing units is compared with classical Simulated annealing, further highlighting some problems of the proposed method. We also show some alternative methods that could lead to a better performance of the density matrix construction.

研究动机与目标

• 探索利用QUBO求解器计算量子化学中电子密度矩阵的可行性。
• 评估在构建密度矩阵时，量子退火是否能优于经典方法。
• 识别基于QUBO的密度矩阵构建中的瓶颈，特别是与精度和缩放性相关的问题。
• 提出替代的基于QUBO的方法，以实现更高效的密度矩阵计算。
• 评估D-Wave的Advantage量子处理器在该场景下相对于经典模拟退火的性能表现。

提出的方法

• 通过直接优化二次型xᵀQx，将密度矩阵构建问题表述为QUBO特征值问题。
• 利用QUBO求解器获得的特征向量的外积之和重构密度矩阵。
• 基于Kohn-Sham密度泛函理论框架推导QUBO公式，将哈密顿量映射为二元优化问题。
• 使用实数的二进制表示编码矩阵元素，以实现与QUBO的兼容性。
• 在D-Wave的Advantage 4.1处理器上，使用经典模拟退火和量子退火对方法进行了测试。
• 提出了替代方法，包括线性缩放求解器、格林函数积分法，以及全密度矩阵的向量化QUBO公式。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可以在不依赖传统对角化方法的前提下，仅通过QUBO特征值求解器准确构建电子密度矩阵？
• RQ2 在通过QUBO构建密度矩阵时，量子退火是否相对于经典模拟退火具有计算优势？
• RQ3 精度和系统规模如何影响基于QUBO的密度矩阵构建的准确性？
• RQ4 基于QUBO的方法中，主要的误差来源是什么？这些误差如何随系统规模和占据数变化？
• RQ5 基于线性系统或格林函数的替代QUBO公式是否能提升性能和可扩展性？

主要发现

• 直接基于QUBO构建密度矩阵在技术上是可行的，但由于需要重复计算特征向量，其缩放复杂度为O(N³)，从而削弱了潜在的量子优势。
• 无论QUBO求解器中使用的比特精度如何，随着占据数的增加，密度矩阵的误差都会迅速增大。
• 更高的比特精度可减少收敛所需的迭代次数，但无法消除随系统规模增大而增长的误差。
• 在D-Wave的Advantage处理器上进行的量子退火在测试的QUBO公式中，未表现出相对于经典模拟退火的性能优势。
• 简并态构成重大挑战，需要更多次迭代才能收敛，表明当前方法存在根本性局限。
• 替代方法——如基于QUBO的线性系统求解器、格林函数积分法，以及向量化密度矩阵的QUBO公式——显示出提升性能的潜力，是未来研究的有希望方向。