[论文解读] Quenching, plasmonic and radiative decays in nanogap emitting devices

Rémi Faggiani, Jianji Yang+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 22, 2015

Plasmonic and Surface Plasmon Research被引用 10

一句话总结

本文通过量子发射器位于亚10 nm金属纳米颗粒间隙中的纳米间隙发光器件，对衰减过程——淬灭、等离子体以及辐射——进行了全面的理论分析。推导出淬灭和等离子体衰减速率的闭式表达式，揭示了对于特定材料组合，等离子体衰减可超过淬灭，从而在经过优化设计的纳米立方天线中实现高光子辐射效率。

ABSTRACT

By placing a quantum emitter in the mouths of nanogaps consisting of two metal nanoparticles nearly into contact, significant increases in emission rate are obtained. This mechanism is central in the design of modern plasmonic nanoantennas. However, due to the lack of general knowledge on the balance between the different decay rates in nanogaps (emission, quenching, and metal absorption), the design of light-emitting devices based on nanogaps is performed in a rather hazardous fashion; general intuitive recipes do not presently exist. With accurate and simple closed-form expressions for the quenching rate and the decay rate into gap plasmons, we provide a comprehensive analysis of nanogap light emitting devices in the limit of small gap thickness. We disclose that the total decay rate in gap plasmons can largely overcome quenching for specifically selected metallic and insulator materials, regardless of the gap size. To confront these theoretical predictions, we provide a comprehensive numerical analysis of nanocube-type antennas in the limit of small gap thickness and further provide upper bounds for the photon-radiation efficiency.

研究动机与目标

• 解决由于淬灭、等离子体和辐射衰减速率之间平衡不明确，导致基于纳米间隙的发光器件缺乏通用设计原则的问题。
• 为亚10 nm厚度的纳米间隙中淬灭和等离子体衰减速率提供精确的闭式表达式。
• 识别出等离子体衰减超过淬灭的材料组合，从而实现高光子辐射效率。
• 确立纳米立方型等离子体天线的光子辐射效率理论上限。
• 通过理论与数值分析，指导高效纳米间隙发光器的合理设计。

提出的方法

• 在小间隙极限下，推导出淬灭速率和间隙等离子体衰减速率的闭式解析表达式。
• 利用电磁理论和偶极近似，模拟量子发射器在纳米间隙结构中的相互作用。
• 通过改变金属和电介质材料，对纳米立方型天线进行数值模拟，以验证理论预测。
• 分析辐射衰减、等离子体激发与非辐射淬灭之间的能量分配。
• 基于推导出的衰减速率表达式，计算光子辐射效率的理论上限。
• 系统性地改变间隙厚度和材料参数（金属与电介质），以评估其对衰减通道竞争的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 在何种条件下，纳米间隙中的等离子体衰减会超过淬灭，从而实现高效发光？
• RQ2 纳米间隙中金属与电介质材料的选择如何影响辐射、等离子体与淬灭衰减通道之间的平衡？
• RQ3 闭式表达式能否准确预测亚10 nm纳米间隙结构中的衰减动力学？
• RQ4 基于纳米立方体的纳米间隙发射器的光子辐射效率理论上限是什么？
• RQ5 纳米间隙的几何结构与材料选择在多大程度上可被优化以最大化辐射发射？

主要发现

• 对于特定金属与电介质材料组合，纳米间隙中的等离子体衰减速率可显著超过淬灭速率，且与间隙尺寸无关。
• 所推导出的淬灭与等离子体衰减速率的闭式表达式，能准确预测小间隙极限下纳米间隙发射器的行为。
• 对于纳米立方天线，最大光子辐射效率受等离子体衰减与淬灭相对强度的限制。
• 材料选择——尤其是选用高质量金属与低损耗电介质——可使平衡更有利于等离子体激发而非非辐射淬灭。
• 数值模拟证实，当金属具有低本征损耗且电介质具有高折射率时，等离子体衰减主导淬灭。
• 本研究确立，通过几何设计与战略性材料工程，均可实现纳米间隙中的高效发光。