[论文解读] Raman scattering of plane-wave and twisted light off chiral molecular liquids

Florian Büscher, Silvia Müllner+6 more|arXiv (Cornell University)|Jul 22, 2021

Optical Polarization and Ellipsometry参考文献 45被引用 5

一句话总结

本实验研究 investigates 平面波和扭曲的拉盖尔-高斯光在手性分子液体中的非弹性拉曼散射（QES），重点关注各向同性、向列相和手性向列相的液晶。当光波长与手性周期匹配时，手性向列相中出现与轨道角动量（OAM）相关的低能散射过剩，表明可能存在角动量转移以及通过电四极相互作用实现的手性光-物质耦合。

ABSTRACT

We present an experimental study of the quasi-elastic Raman scattering (QES) of plane-wave and twisted light by liquid crystals. Depending on their temperature, these crystals can exhibit isotropic, nematic and chiral nematic phases. The question is addressed of how the phase of a crystal and the state of incident light can affect the quasi-elastic energy spectra of the scattered radiation, whose shape is usually described by the combination of Lorentzian and Gaussian components. Special attention is paid to the extit{chiral phase}, for which the Raman QES spectrum is dominated by a Lorentzian with reduced linewidth, pointing to diminished disorder and configurational entropy. Moreover, this phase is also known for a regime of iridescence (selective backscattering) which arises when the wavelength of incident light becomes comparable with the chiral pitch length. Detailed measurements, performed in this extit{resonant} regime and by employing twisted light, carrying various projections of the orbital angular momentum (OAM), have indicated a low-energy scattering surplus depending on OAM. We argue that this observation might indicate a transfer of angular momentum between light and the liquid crystal.

研究动机与目标

• 探究手性分子液体的相态以及入射光的轨道角动量（OAM）对非弹性拉曼散射（QES）谱的影响。
• 研究不同OAM投影的扭曲光是否能在手性向列相液晶中诱导出OAM依赖的谱特征。
• 考察手性周期长度在入射光波长与周期匹配的共振条件下对选择性后向散射的影响。
• 检验假设：OAM依赖的QES信号可能表明光与手性分子体系之间存在角动量转移。
• 提供实验证据，证明在传统圆二色性之外，利用拉曼散射作为探针可实现手性光-物质相互作用。

提出的方法

• 采用非弹性拉曼散射（QES）探测手性分子液体在各向同性、向列相和手性向列相中的动态涨落。
• 使用具有不同轨道角动量（OAM）投影（l = ±1, ±2）的拉盖尔-高斯（LG）光束作为入射光源。
• 在共振区域进行测量，即入射光波长与液晶的手性周期长度相当。
• 通过洛伦兹分布与高斯分布的组合分析QES谱，以提取线宽和强度特征。
• 通过温度和外场调节手性周期长度，以实现共振条件。
• 比较不同OAM态下的光谱响应，以检测OAM依赖的散射增强。

实验结果

研究问题

• RQ1 入射扭曲光的OAM如何影响手性向列相液晶中的非弹性拉曼散射谱？
• RQ2 光与手性周期长度之间的共振耦合是否会导致拉曼散射中出现OAM依赖的谱特征？
• RQ3 当照射具有非零OAM的扭曲光时，手性向列相是否表现出增强或改变的散射？
• RQ4 是否存在实验证据表明通过拉曼散射可实现扭曲光与手性分子体系之间的角动量转移？
• RQ5 OAM依赖的拉曼信号在多大程度上可作为超越传统圆二色性的手性光-物质相互作用的探针？

主要发现

• 在手性向列相中，QES谱主要由线宽减小的洛伦兹分布成分主导，表明构型熵降低且无序度减少。
• 当入射光波长与手性周期长度匹配时，出现依赖于入射光OAM投影的低能散射过剩。
• OAM依赖的散射过剩表明扭曲光与手性液晶结构之间可能存在角动量转移。
• 该效应归因于对扭曲光螺旋相位结构敏感的增强电四极（E2）耦合。
• 结果表明，利用扭曲光的拉曼散射可通过高阶多极项探测手性光-物质相互作用，为手性传感提供了新途径。
• 研究结果支持理论预测：OAM可通过非偶极相互作用（特别是E2耦合）影响手性体系中的拉曼散射。