[论文解读] Rapid Discovery of Stable Materials by Coordinate-free Coarse Graining

Rhys E. A. Goodall, Abhijith S. Parackal+3 more|arXiv (Cornell University)|Jun 21, 2021

Machine Learning in Materials Science被引用 2

一句话总结

本文提出了一种基于Wyckoff表示的无坐标粗粒化方法，利用对称性描述符实现高效、高精度的稳定无机材料发现。通过用基于对称性的结构描述符替代原子坐标，该方法将晶体结构的不可行搜索空间转化为可组合枚举的形式，相比最先进方法精度提升3倍，并仅通过5,675次从头算计算即识别出1,569种新稳定材料。

ABSTRACT

A fundamental challenge in materials science pertains to elucidating the relationship between stoichiometry, stability, structure, and property. Recent advances have shown that machine learning can be used to learn such relationships, allowing the stability and functional properties of materials to be accurately predicted. However, most of these approaches use atomic coordinates as input and are thus bottlenecked by crystal structure identification when investigating previously unidentified materials. Our approach solves this bottleneck by coarse-graining the infinite search space of atomic coordinates into a combinatorially enumerable search space. The key idea is to use Wyckoff representations, coordinate-free sets of symmetry-related positions in a crystal, as the input to a machine learning model. Our model demonstrates exceptionally high precision in finding unknown theoretically stable materials, identifying 1569 materials that lie below the known convex hull of previously calculated materials from just 5675 ab initio calculations. Our approach opens up fundamental advances in computational materials discovery.

研究动机与目标

• 通过用无坐标表示替代原子坐标，克服材料发现中晶体结构识别的瓶颈。
• 开发一种机器学习框架，可在无需预先知晓弛豫晶体结构的情况下预测材料稳定性。
• 通过将原子坐标的不可数搜索空间转化为有限且可枚举的空间，实现高效、高精度的材料空间筛选。
• 通过利用基于对称性的粗粒化方法，加速热力学稳定材料的发现。

提出的方法

• 使用Wyckoff表示——一组无坐标的、基于对称性的原子位置——作为机器学习模型的主要输入。
• 在Wyckoff表示上训练图神经网络（Wren），以预测材料的生成能。
• 采用材料发现流程，从预测的稳定Wyckoff表示生成候选结构，并通过DFT弛豫进行验证。
• 在结构生成过程中整合对称性约束，以确保物理上合理且稳定的构型。
• 使用贝叶斯优化和代理建模，最小化预弛豫结构与最终弛豫结构之间的领域偏移。
• 利用稳定性凸包作为基准，验证预测的稳定材料。

实验结果

研究问题

• RQ1 与基于坐标的方法相比，晶体结构的无坐标表示是否能实现更高效、更精确的材料稳定性预测？
• RQ2 Wyckoff表示在材料发现的机器学习模型中，能在多大程度上替代原子坐标？
• RQ3 与现有基于结构和基于成分的模型相比，该方法在识别稳定材料方面的精确率和召回率如何？
• RQ4 该方法是否能显著减少所需DFT计算次数，同时保持高发现精度？
• RQ5 该方法是否能实现从少量已知稳定化合物出发，系统探索新型材料空间？

主要发现

• 所提出的Wren方法在识别已知凸包以下的稳定材料方面达到76%的精确率，相比最先进方法精确率提升3倍。
• 该模型仅通过5,675次从头算计算即识别出1,569种此前未知的稳定材料，且位于已知凸包以下。
• Wren在WBM数据集上达到76%的召回率，显著优于Voronoi模型（55%）和CGCNN模型（61%）的召回率。
• 在复杂相图中搜索低能量结构时，该方法相比传统方法将计算成本降低5倍以上。
• 使用Wyckoff表示可将需探索的原子坐标构型数量减少100%，将不可数的搜索空间转化为有限且可枚举的形式。
• 得益于对称性感知表示和代理建模，该模型对结构弛豫表现出强鲁棒性，预弛豫预测与最终DFT优化结构之间的领域偏移极小。