[论文解读] Rapid-Scan Nonlinear Time-Resolved Spectroscopy over Arbitrary Delay Intervals

Tobias Flöry, Vinzenz Stummer+10 more|arXiv (Cornell University)|Nov 22, 2022

Laser-Matter Interactions and Applications被引用 1

一句话总结

本文提出一种基于双通道毫焦耳放大器的快速扫描非线性时间分辨光谱技术，可生成具有电子可调、任意脉冲间延迟（80 fs 至超过 1 ms）的飞秒脉冲对。通过在频率梳生成后对激光放大器中的脉冲进行门控，该方法实现了低于 80 fs 的定时精度，并可在无需机械延迟线的情况下实现实时延迟重新配置，从而在每个延迟点实现完整的信号平均，且采集时间极短。

ABSTRACT

Femtosecond dual-comb lasers have revolutionized linear Fourier-domain spectroscopy by offering a rapid motion-free, precise and accurate measurement mode with easy registration of the combs beat note in the RF domain. Extensions of this technique found already application for nonlinear time-resolved spectroscopy within the energy limit available from sources operating at the full oscillator repetition rate. Here, we present a technique based on time filtering of femtosecond frequency combs by pulse gating in a laser amplifier. This gives the required boost to the pulse energy and provides the flexibility to engineer pairs of arbitrarily delayed wavelength-tunable pulses for pump-probe techniques. Using a dual-channel millijoule amplifier, we demonstrate programmable generation of both extremely short, fs, and extremely long (>ns) interpulse delays. A predetermined arbitrarily chosen interpulse delay can be directly realized in each successive amplifier shot, eliminating the massive waiting time required to alter the delay setting by means of an optomechanical line or an asynchronous scan of two free-running oscillators. We confirm the versatility of this delay generation method by measuring chi^(2) cross-correlation and chi^(3) multicomponent population recovery kinetics.

研究动机与目标

• 克服超快泵浦-探测光谱中机械延迟线带来的局限，包括光束漂移、对准不稳定性和长时间采集时间。
• 在宽动态范围（飞秒至毫秒）内实现高精度、电子控制的脉冲间延迟，用于非线性时间分辨光谱研究。
• 通过电子延迟重新配置和光子累积，实现在任意选定延迟点的快速、可重复采样，并获得高信噪比。
• 促进对钙钛矿等材料中多时间尺度动力学的深入研究，其中过程时间跨度从飞秒到微秒不等。

提出的方法

• 使用重复频率为 1 GHz 的单腔飞秒双梳振荡器，生成具有精确、稳定时间基准的频率梳脉冲。
• 采用空间复用的双放大器系统，提升脉冲能量，并实现对两路输出脉冲的独立控制。
• 在放大器中应用脉冲门控技术，选择并放大具有任意、用户定义脉冲间延迟的特定脉冲对。
• 利用低噪声、同步触发系统，实现定时抖动限制在 80 fs（Δt = 80 fs）以内，重复频率为 500 Hz 的放大器工作状态。
• 实现每轮放大器脉冲的电子延迟重新配置，使任意延迟点可立即重新访问，无需机械调节。
• 集成 250 Hz 的斩波器，以实现锁相检测，提升瞬态吸收测量中的信噪比。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在高能量下实现具有任意、电子可调延迟的飞秒脉冲对，且时间精度低于 80 fs？
• RQ2 与机械或异步扫描方法相比，非线性时间分辨光谱的采集时间能否显著缩短？
• RQ3 能否在不等待机械重新定位或振荡器同步漂移的情况下，实现在每个延迟点的高信噪比信号平均？
• RQ4 该技术能否解析钙钛矿等材料中的多时间尺度动力学，包括亚 2 ps 的载流子冷却和纳秒级的复合过程？
• RQ5 该方法能否扩展以支持啁啾脉冲的时间门控，用于光束转向和时间-空间映射等应用？

主要发现

• 系统实现了两路放大脉冲之间 80 fs 的定时抖动，受限于触发不确定性，从而实现了低于 80 fs 的延迟控制精度。
• 在 6 分钟内记录了高达 50 ns 的瞬态吸收动力学的 463 个数据点，步长从 80 fs 到 512 ps 不等。
• 通过每延迟点累积 400 次脉冲，该技术实现了每个延迟点的完整信号平均，显著提升了信噪比。
• 对 CH3NH3PbI3 的瞬态吸收测量显示，2 ps 内形成正信号，与先前研究一致，随后因陷阱辅助和 Auger 复合而呈现纳秒级衰减。
• 该方法支持从 80 fs 到超过 1 ms 的脉冲间延迟，电子重新配置可立即重新访问任意延迟设置。
• 通过与 1 GHz 双梳振荡器在 1 kHz 放大器重复率下配合，该方法可扩展至 1 fs 的时间不确定性，未来有望实现亚飞秒级精度。