[论文解读] Rate-Dependent Reversibility and Lithium Losses in Hybrid Anode-Collector Metal Electrodes

Arturo Galindo, Jesus Diaz-Sanchez+6 more|arXiv (Cornell University)|Mar 13, 2026

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一句话总结

论文研究单元素金属电极（铝、镁、银、铜）的锂化机制如何影响在不同充放电速率下的可逆性和锂损失，并指出在高倍率下银最具可逆性，铜具有最大的锂损失

ABSTRACT

Understanding how practical lithium storage capacity varies with charge-discharge rate is crucial for designing durable anode free lithium batteries. We examine the lithiation behavior of single element metal electrodes-Al (alloying), Mg (solid solution intercalation), Ag (solid solution then alloying), and Cu (surface Li plating)-to determine how their mechanisms influence reversibility, measured by coulombic efficiency. Using electrochemistry combined with depth resolved ion beam profiling, we map local coulombic efficiency across current densities and identify dominant lithium loss pathways. Ag uniquely sustains fast kinetics and high reversibility at elevated rates due to rapid formation of gamma brass-type alloy phases. In contrast, Mg and Al show increasing irreversibility from kinetically or structurally driven Li trapping, while Cu exhibits the largest losses through porous, highly reactive plated lithium. These results reveal fundamental limits of anode free systems that depend on reversible Li plating without excess lithium and underscore the importance of metal selection for stable, high rate performance.

研究动机与目标

• 了解单元素金属电极的锂化机制如何影响在不同充放电速率下的可逆性
• 使用电化学方法和深度分辨离子束成像绘制局部库仑效率在电流密度上的分布
• 识别在无阳极配置中铝、镁、银、铜的主要锂损失途径
• 就金属选择提供在高倍率无阳极锂存储条件下实现耐久性的指导

提出的方法

• 将电化学与深度分辨离子束成像相结合，绘制局部库仑效率随电流密度的变化
• 分析铝（合金化）、镁（固溶插层）、银（固溶后合金化）、铜（表面锂镀层）的锂化机制
• 通过库仑效率测量评估可逆性
• 识别与动力学和结构变化相关的锂损失途径
• 比较不同金属的性能，以揭示无阳极系统的基本极限

实验结果

研究问题

• RQ1 铝、镁、银、铜的不同锂化机制在不同充放电速率下如何影响可逆性？
• RQ2 在高倍率条件下每种金属电极最主要的锂损失途径是什么？
• RQ3 在无阳极配置中，哪种金属在速率相关的可逆性和最低锂损失方面表现最佳？

主要发现

• 银在高倍率下通过快速形成伽玛铜锌型合金相，维持快速动力学和高可逆性
• 镁和铝在动力学或结构性导致的锂俘获下表现出日益增加的不可逆性
• 铜通过多孔、高度反应性的镀锂过程导致最大的锂损失
• 结果揭示无阳极系统的基本极限，这些极限依赖于具有可逆锂镀层而不是过剩锂
• 金属选择对在混合阳极-集电体电极中实现稳定高倍率性能至关重要