[论文解读] Reflection, transmission and surface susceptibility tensor in two-dimensional materials

Luca Dell’Anna, Yu He+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2022

Graphene research and applications参考文献 41被引用 17

一句话总结

本文为二维（2D）材料在任意入射角和偏振态下的反射、透射及表面极化率张量提供了严格的理论框架。推导了局部场、反射场和透射场的解析表达式，证明了垂直于平面的表面极化率（χ⊥）是有限且不同于平面内极化率（χ∥）的，从而解决了二维光学中长期存在的χ⊥=0的假设问题。

ABSTRACT

In a recent experiment, the out-of-plane surface susceptibility of a single-layer two-dimensional atom crystal in the visible spectrum has been measured. This susceptibility gives a measurable contribution to the reflectivity of two-dimensional materials. Here we provide a complete theoretical description of the reflective properties, considering incoming s- and p-polarized plane waves at any angle of incidence on the crystal, computing local, reflected, and transmitted electromagnetic fields. We finally connect the microscopic polarizability to both the in-plane and the out-of-plane macroscopic surface susceptibilities.

研究动机与目标

• 为任意入射角下的二维材料的反射、透射及表面极化率提供完整的理论描述。
• 严格证明垂直于平面的表面极化率（χ⊥）是有限且非零的，与普遍假设相反。
• 将微观偶极极化率与宏观的平面内（χ∥）和垂直于平面（χ⊥）表面极化率联系起来。
• 解决长期以来关于χ⊥在二维材料中作用的理论模糊性，特别是结合近期实验测量结果。

提出的方法

• 将二维晶体建模为具有极化率α的各向同性偶极子二维布拉维晶格。
• 通过求和所有其他偶极子的贡献（包括通过相移引入的色散效应），计算每个晶格位置的局部电场。
• 利用Clausius-Mossotti-Lorenz关系和偶极-偶极相互作用，推导有效极化率张量。
• 通过入射场与散射场的叠加求解局部场Eloc，从而得到频率和角度相关的极化率分量。
• 推导χ∥和χ⊥的解析表达式，作为入射角θ和偏振态的函数，包含1/cosθ和sinθ tanθ的依赖关系。
• 通过正方和三角晶格的数值验证，确认χ⊥的θ依赖行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 二维材料的垂直于平面的表面极化率（χ⊥）是否有限且非零，与普遍假设χ⊥=0相反？
• RQ2 宏观表面极化率张量（χ∥, χ⊥）如何依赖于入射波的入射角和偏振态？
• RQ3 包含色散效应的微观偶极子模型能否再现单层二维材料中实验观测到的有限χ⊥？
• RQ4 微观极化率α与宏观表面极化率χ∥和χ⊥之间的解析关系是什么？
• RQ5 平面内与垂直于平面的响应在角度和偏振依赖性上如何不同？

主要发现

• 垂直于平面的表面极化率χ⊥是有限且非零的，其θ依赖形式与sinθ tanθ成正比，如式(11)和图2所示。
• 平面内极化率χ∥表现出1/cosθ的依赖关系，而χ⊥则通过f(θ) = sinθ tanθ表现出独特的角度变化，证实了垂直方向的各向异性响应。
• 对于正方晶格，C0 ≈ 4.517且C1 = -2πNa²；对于三角晶格，C0 ≈ 5.517，其中N = 2/(√3a²)，验证了极化率对晶格结构的依赖性。
• 局部场Eloc,x,y,z以张量形式对角化，表明χ∥与χ⊥是解耦且具有角度依赖性的。
• 对约10⁴个晶格点的数值求和证实了f(θ)的解析θ依赖性，正方和三角晶格均与式(12)一致。
• 该模型解决了以往假设χ⊥=0与近期实验测量中石墨烯和MoS2显示有限χ⊥之间的矛盾。