[论文解读] Reflections on the spatial performance of atom probe tomography in the analysis of atomic neighbourhoods

Baptiste Gault, Benjamin Klaes+6 more|arXiv (Cornell University)|Mar 2, 2021

Advanced Materials Characterization Techniques参考文献 73被引用 2

一句话总结

本文批判性地审视了原子探针纳米析出技术（APT）在解析原子邻近结构方面的空间性能，揭示了侧向分辨率受限于场致蒸发动力学及表面效应（如原子卷曲）。作者证明，深度分辨分析比侧向分析更可靠，主张沿深度方向进行邻近结构分析，以在复杂材料中保留有意义的结构信息。

ABSTRACT

Atom probe tomography is often introduced as providing "atomic-scale" mapping of the composition of materials and as such is often exploited to analyse atomic neighbourhoods within a material. Yet quantifying the actual spatial performance of the technique in a general case remains challenging, as they depend on the material system being investigated as well as on the specimen's geometry. Here, by using comparisons with field-ion microscopy experiments and field-ion imaging and field evaporation simulations, we provide the basis for a critical reflection on the spatial performance of atom probe tomography in the analysis of pure metals, low alloyed systems and concentrated solid solutions (i.e. akin to high-entropy alloys). The spatial resolution imposes strong limitations on the possible interpretation of measured atomic neighbourhoods, and directional neighbourhood analyses restricted to the depth are expected to be more robust. We hope this work gets the community to reflect on its practices, in the same way, it got us to reflect on our work.

研究动机与目标

• 批判性评估原子探针纳米析出技术（APT）在多种材料体系中解析原子邻近结构的空间性能。
• 识别场致蒸发动力学（包括原子卷曲和表面扩散）如何降低APT中的侧向分辨率。
• 评估APT重构中侧向原子邻近关系的可靠性，与深度分辨数据进行对比。
• 提出方向性、深度特异性分析在检测短程有序和成分波动方面更具鲁棒性。
• 鼓励材料科学界采用更严格的误差估计，并提高对APT数据重构不确定性的认识。

提出的方法

• 通过场离子显微镜（FIM）实验与场致蒸发模拟比较APT数据，以评估重构保真度。
• 利用有限元模拟模拟原子尺度表面粗糙度附近的电场畸变。
• 应用密度泛函理论（DFT）研究纯金属中的场辅助表面扩散与场致蒸发势垒。
• 分析纯金属、低合金体系及高熵合金等浓缩固溶体的模拟与实验APT数据集。
• 利用飞行时间质谱与重构算法评估深度分辨率，重点关注原子间距离的分辨能力。
• 研究脉冲模式（高压脉冲与激光脉冲）、基底温度及蒸发场差异对空间保真度的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 场致蒸发动力学（如原子卷曲与表面扩散）在多大程度上降低APT中的侧向空间分辨率？
• RQ2 场离子成像与场致蒸发轨迹之间的差异在多大程度上影响APT中原子位置重构的准确性？
• RQ3 基体相与析出相之间场致蒸发行为的差异在多大程度上限制了复杂合金中APT的空间分辨率？
• RQ4 为何APT中的深度分辨邻近结构分析比侧向分析更可靠？这一特性如何用于检测短程有序？
• RQ5 重构不确定性对解释高熵合金或团簇固溶体等材料中原子邻近结构有何影响？

主要发现

• 由于原子尺度表面粗糙度与电场梯度引起的早期离子轨迹畸变，APT中的侧向空间分辨率通常超过一个原子间距。
• 场致蒸发过程（包括原子卷曲与表面扩散）显著扭曲了原子的表观位置，尤其在蒸发场不同的纯金属与合金中更为明显。
• APT的深度分辨率足够分辨不同晶面间的原子间距，使深度选择性分析比侧向分析更可靠。
• 仅限于深度方向的定向邻近结构分析更可能保留有意义的结构信息，如短程有序或占据位点信息。
• 将APT数据表示为点云可能具有误导性，因为原子的重构位置不一定是其原始位置的最可能位置。
• 迫切需要在原子空间坐标上引入误差估计，而不仅限于成分，以提高数据可靠性与解释力。