[论文解读] Relating chemical bonding to physical properties: The origin of unexpected isotropic properties in layered materials

Jiawei Zhang, Lirong Song+3 more|arXiv (Cornell University)|Jul 2, 2018

Advanced Thermoelectric Materials and Devices参考文献 51被引用 40

一句话总结

论文表明 Mg3Sb2 具有近似各向同性的三维成键网络，层间键和层内键强度相近，解释了意外的各向同性结构与热性质；并提出一个用于评估层状材料各向同性的电子密度参数。

ABSTRACT

Layered materials span a very broad range of solids ranging from van der Waals materials to highly complex crystal structures such as clays. They are commonly believed to have highly anisotropic properties, which is essentially attributed to weak interlayer interactions. The layered Mg3Sb2 structure is currently being intensely scrutinized due to its outstanding thermoelectric properties. Based on quantitative chemical bonding analysis we unravel that Mg3Sb2 exhibits a nearly isotropic three-dimensional (3D) bonding network with the interlayer and intralayer bonds being surprisingly similar, and these unique chemical bonding features are the origin of the nearly isotropic structural and thermal properties. The isotropic 3D bonding network is found to be broadly applicable to many Mg-containing compounds with the layered CaAl2Si2-type structure. Intriguingly, a parameter based on the electron density can be used as an indicator measuring the anisotropy of lattice thermal conductivity in layered structures. This work extends our understanding of structure and properties based on chemical bonding analysis, and it will guide the search for, and design of, layered materials with tailored anisotropic properties.

研究动机与目标

• 将化学成键拓扑与层状材料的宏观性质联系起来的动机研究。
• 以 Mg3Sb2 为案例研究，探讨其各向同性成键与性质。
• 证明三维成键网络可以扩展到其他含 Mg 的层状化合物。
• 提出基于电子密度的层状晶格热导各向异性预测指标。

提出的方法

• 对层状材料进行定量化学成键分析。
• 表征层间与层内成键强度与拓扑结构。
• 评估成键网络的各向同性并将其与结构/热性质相关联。
• 将分析推广到含 Mg 的 CaAl2Si2 型结构以检验普适性。
• 引入基于电子密度的参数作为晶格热导各向异性的预测因子。

实验结果

研究问题

• RQ1 Mg3Sb2 的成键是否在很大程度上是三维的，层间与层内键是否相似？
• RQ2 近似各向同性的成键网络是否能解释层状材料中的结构与热性质的各向同性？
• RQ3 三维成键框架在含 Mg 的 CaAl2Si2 型化合物中的适用性有多广？
• RQ4 基于电子密度的参数能否作为晶格热导各向异性的预测指标？

主要发现

• Mg3Sb2 展现了近似各向同性的三维成键网络。
• 层间与层内键在强度与特征上出人意料地相似。
• 这一三维成键网络能够解释观察到的近似各向同性的结构与热性质。
• 含 Mg 的 CaAl2Si2 型层状化合物中的成键框架也呈现各向同性趋势。
• 基于电子密度的参数可以指示晶格热导的各向异性。