[论文解读] Reliably assessing the electronic structure of cytochrome P450 on today's classical computers and tomorrow's quantum computers

Joshua J. Goings, Alec F. White+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 2, 2022

Machine Learning in Materials Science被引用 30

一句话总结

论文比较经典与量子资源在准确模拟细胞色素P450模型的电子结构方面的需求，识别潜在的量子优势前沿并概述经典与量子方法如何互补。

ABSTRACT

An accurate assessment of how quantum computers can be used for chemical simulation, especially their potential computational advantages, provides important context on how to deploy these future devices. In order to perform this assessment reliably, quantum resource estimates must be coupled with classical simulations attempting to answer relevant chemical questions and to define the classical simulation frontier. Herein, we explore the quantum and classical resources required to assess the electronic structure of cytochrome P450 enzymes (CYPs) and thus define a classical-quantum advantage boundary. This is accomplished by analyzing the convergence of DMRG+NEVPT2 and coupled cluster singles doubles with non-iterative triples (CCSD(T)) calculations for spin-gaps in models of the CYP catalytic cycle that indicate multireference character. The quantum resources required to perform phase estimation using qubitized quantum walks are calculated for the same systems. Compilation into the surface-code provides runtime estimates to compare directly to DMRG runtimes and to evaluate potential quantum advantage. Both classical and quantum resource estimates suggest that simulation of CYP models at scales large enough to balance dynamic and multiconfigurational electron correlation has the potential to be a quantum advantage problem and emphasizes the important interplay between classical simulations and quantum algorithms development for chemical simulation.

研究动机与目标

• 评估经典电子结构方法在CYP 活性空间模型上的表现，以评估动态相关和多参考相关性。
• 量化在CYP活性空间哈密顿量上使用量子位化量子行走进行相位估计的量子资源与运行时间。
• 通过在表面码误差校正下直接比较 DMRG+NEVPT2/CCSD(T) 与量子资源估计，为CYP样系统定义一个经典-量子前沿。

提出的方法

• 从实验结构推导出CYP模型的活性空间层级，并对轨道进行局部化。
• 使用 DMRG+NEVPT2 与 CCSD(T) 计算自旋间隙，以评估跨自旋态的多参考特征。
• 使用张量分解方案（SF、DF、THC）和表面码编译，对量子行走的相位估计估算量子资源。
• 在现实硬件参数下，为大型CYP活性空间提供运行时间和量子比特数量的投影。
• 检查张量分解选择如何影响量子成本，并确定潜在的量子优势边界。

实验结果

研究问题

• RQ1 在CYP模型中间体（如 Cpd I）跨越活性空间时，发生了怎样的自旋态排序？这些态的经典方法的可靠性如何？
• RQ2 在CYP活性空间中平衡动态和多组态电子相关性时，会产生哪些经典计算成本？
• RQ3 在表面码误差校正下，对类似 CYP 的活性空间哈密顿量进行相位估计所需的量子资源（量子比特、Toffoli门）和运行时间是多少？
• RQ4 不同的张量分解方案（SF、DF、THC）如何影响CYP模型的量子计算成本？
• RQ5 是否存在一个量子计算相对于经典方法对CYP电子结构具有显著优势的范畴？

主要发现

• 在所研究的CYP模型中，六重态的能量远高于几乎简并的双重态和四重态，而双重态显示出显著的多组态特征，需要如DMRG等方法。
• DMRG和CCSD(T在六重态和四重态上的协同一致性约在0.1 kcal/mol左右，但双重态能量存在差异，DMRG由于开放壳层的自然轨道预测更低的能量。
• 在室温下，双重态和四重态可能热占据，而六重态的能量要高出数十 kcal/mol，取决于活性空间和动态相关处理。
• 对于大型活性空间（例如58轨道的X空间），经典资源可能相当可观，当活性空间超过 X 时，DMRG 的可行性变得具有挑战性。
• 量子资源估计表明，最大的CYP活性空间的基态能量计算在0.1%物理误差率下可能需要约460万物理量子比特和73小时，若误差率达到0.001%，则约50万物理量子比特和25小时。
• 张量分解（THC）在运行时间方面相比其他方案可以显著降低，尽管在现实假设下所有方案都显示出量子优势潜力。