[论文解读] Revealing strong coupling of collective modes between superconductivity and pseudogap in cuprate superconductor by terahertz third harmonic generation

J. Y. Yuan, Lianping Shi+22 more|arXiv (Cornell University)|Nov 13, 2022

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用 4

一句话总结

本研究利用太赫兹三次谐波生成（THG）光谱技术，揭示了YBa₂Cu₃O₆₊ₓ薄膜中超导态的希格斯模式与赝隙相集体模式之间存在强烈的动力学耦合。在Tc附近，实时光学波形中出现的拍频结构，以及频率上16%的谱分裂，提供了强耦合的直接证据，表明赝隙是一种与超导性前驱态不同的独立相。

ABSTRACT

The study of interaction between different degrees of freedom in solids is of fundamental importance to understand the functionalities of materials. One striking example of such interaction is the intertwined coupling or competition between superconductivity (SC), charge density wave (CDW), pseudogap state (PG), and other exotic phases in cuprate superconductors. Recent emergence of nonlinear Terahertz (THz) third harmonic generation (THG) spectroscopy provides a powerful tool for exploring the collective (Higgs) modes of superconductivity order parameters, and its interaction with intertwined/competing phases. In this study, we report on nonlinear THz THG spectroscopy of the YBa$_2$Cu$_3$O$_{6+x}$ (YBCO) thin films with different doping. We identify a characteristic temperature $T_{THG}$, below which third order suscepetility $χ^{(3)}$ emerges. Notably, the $T_{THG}$ is coincident with the crossover temperature $T^*$ of pseudogap in a wide range doping of phase diagram. Upon entering the superconducting state, THG increases sharply but exhibits an abnormal dip feature near $T_c$ which is more clearly seen in optimally doped sample. Strikingly, we observe a beating structure directly in the measured real time waveform of THG signal. Fourier transformation of the time domain waveform gives two separate modes below and above original THG frequency. The observation strongly indicates that an additional mode, presumably Higgs mode, appears at $T_c$ and couples to the mode already developed below $T^*$. The strong coupling effect offers new insight into the interplay between superconductivity and pseudogap. The result unambiguously suggests that the pseudogap phase is not a precursor of superconductivity but represents a distinct order.

研究动机与目标

• 利用非线性太赫兹光谱研究铜氧化物中超导性与赝隙相之间的相互作用。
• 确定赝隙态是宏观超导性的前驱态，还是一个独立的破 symm 会相。
• 通过太赫兹波段的三次谐波生成，探测超导态和赝隙态中的集体模式。
• 识别所观测到的非线性响应的性质及其在相图中的温度依赖性。
• 探讨希格斯模式与赝gap集体模式之间强耦合在驱动非线性光学响应中的作用。

提出的方法

• 对不同掺杂水平的YBa₂Cu₃O₆₊ₓ薄膜样品采用太赫兹三次谐波生成（THG）光谱技术。
• 进行温度依赖的THG测量，以追踪三阶极化率χ⁽³⁾的出现。
• 分析THG信号的实时光波形，检测表明耦合振荡的拍频模式。
• 对时域THG信号进行傅里叶变换，以解析频率分量并提取分裂特征。
• 利用偏振依赖测量评估杂化模式的对称性。
• 将THG的起始温度T_THG与整个掺杂相图中已知的相变温度（T*, Tc）进行关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 赝隙相是宏观超导性的前驱态，还是一个独立的破 symm 会相？
• RQ2 在赝隙区观测到的集体模式的性质是什么？它如何与超导态的希格斯模式耦合？
• RQ3 在Tc附近THG波形中观测到的拍频结构是否表明两个不同模式之间存在强动力学耦合？
• RQ4 希格斯模式与赝隙模式之间的耦合强度如何随掺杂浓度和温度变化？
• RQ5 正常态中高于Tc时，三次谐波信号的微观起源是什么？它是否与电荷密度涨落有关？

主要发现

• 在宽广的掺杂范围内，一个特征温度T_THG被识别为三阶极化率χ⁽³⁾出现的温度，该温度与赝隙交叉温度T*一致。
• 进入超导态后，THG信号急剧增强，但在Tc附近出现异常的下陷，尤其在最佳掺杂样品中最为明显。
• 在Tc附近的实时光学波形中直接观测到拍频结构，表明两个振荡模式之间存在相干耦合。
• 傅里叶分析显示，在原始THG频率的上下方存在两个不同的频率分量，证实了杂化模式的存在。
• 谱分裂Δω/ω达到16%，表明希格斯模式与赝隙集体模式之间存在极为强烈的耦合。
• 杂化模式的偏振依赖性为各向同性，与希格斯模式和赝隙响应的各向同性特征一致。