[论文解读] Revealing the Anisotropic Thermal Conductivity of Black Phosphorus using the Time-Resolved Magneto-Optical Kerr Effect

Jie Zhu, Haechan Park+12 more|arXiv (Cornell University)|Dec 21, 2015

2D Materials and Applications参考文献 64被引用 53

一句话总结

本研究提出一种新颖的时间分辨磁光克尔效应（TR-MOKE）技术，用于测量体相黑磷（BP）的各向异性热导率，揭示其显著的面内各向异性：沿锯齿形方向为84–101 W/(m·K)，沿扶手椅形方向为26–36 W/(m·K)，垂直方向热导率为4.3–5.5 W/(m·K)，该结果通过第一性原理声子输运计算得到验证。

ABSTRACT

Black phosphorus (BP) has emerged as a direct-bandgap semiconducting material with great application potentials in electronics, photonics, and energy conversion. Experimental characterization of the anisotropic thermal properties of BP, however, is extremely challenging due to the lack of reliable and accurate measurement techniques to characterize anisotropic samples that are micrometers in size. Here, we report measurement results of the anisotropic thermal conductivity of bulk BP along three primary crystalline orientations, using the novel time-resolved magneto-optical Kerr effect (TR-MOKE) with enhanced measurement sensitivities. Two-dimensional beam-offset TR-MOKE signals from BP flakes yield the thermal conductivity along the zigzag crystalline direction to be 84 ~ 101 W/(m*K), nearly three times as large as that along the armchair direction (26 ~ 36 W/(m*K)). The through-plane thermal conductivity of BP ranges from 4.3 to 5.5 W/(m*K). The first-principles calculation was performed for the first time to predict the phonon transport in BP both along the in-plane zigzag and armchair directions and along the through-plane direction. This work successfully unveiled the fundamental mechanisms of anisotropic thermal transport along the three crystalline directions in bulk BP, as demonstrated by the excellent agreement between our first-principles-based theoretical predictions and experimental characterizations on the anisotropic thermal conductivities of bulk BP.

研究动机与目标

• 解决在微米尺度黑磷（BP）薄片中实验测量各向异性热导率的挑战。
• 开发并应用一种高灵敏度的时间分辨磁光克尔效应（TR-MOKE）技术，实现非接触式热性能表征。
• 量化体相BP在三种主要晶向（锯齿形、扶手椅形和垂直方向）的热导率。
• 为第一性原理声子输运预测在BP中的表现建立直接的实验基准。
• 揭示黑磷中热输运显著各向异性的根本机制。

提出的方法

• 采用时间分辨磁光克尔效应（TR-MOKE）结合光束偏移几何结构，检测BP薄片中的超快热瞬态响应。
• 通过测量激光激发BP薄片产生的瞬态克尔旋转信号，推断热扩散动力学并提取热导率。
• 采用二维光束偏移构型，提升热响应映射的空间与时间分辨率。
• 利用密度泛函理论（DFT）进行第一性原理声子输运计算，预测不同晶向的热导率。
• 将实验TR-MOKE数据与理论预测相关联，验证各向异性热输运行为。
• 采用基于模型的拟合方法，从时间分辨克尔信号衰减曲线中提取热导率数值。

实验结果

研究问题

• RQ1 体相黑磷在面内锯齿形与扶手椅形方向的热导率大小及其各向异性程度如何？
• RQ2 黑磷的垂直方向热导率与其面内值相比如何？
• RQ3 第一性原理声子输运计算在多大程度上再现了实验观测到的各向异性？
• RQ4 时间分辨磁光克尔效应（TR-MOKE）能否提供一种可靠、非接触的各向异性二维材料热导率测量方法？
• RQ5 导致黑磷中观测到的热各向异性的原子尺度根本机制是什么？

主要发现

• 黑磷沿面内锯齿形方向的热导率测量值为84–101 W/(m·K)，显著高于扶手椅形方向。
• 黑磷沿扶手椅形方向的热导率为26–36 W/(m·K)，表明锯齿形与扶手椅形方向之间存在近三倍的各向异性。
• 体相BP的垂直方向热导率为4.3–5.5 W/(m·K)，显著低于两个面内方向。
• 第一性原理声子输运计算与实验TR-MOKE测量结果高度一致，证实了热输运的各向异性特性。
• TR-MOKE技术成功实现了对微米尺度BP薄片热各向异性的高灵敏度与高空间分辨率分辨。
• 本研究建立了一套可靠的实验框架，用于通过磁光响应探测范德华材料中的热各向异性。