[论文解读] Revealing the Underlying Mechanisms of Stacking Order and Interlayer Magnetism in Bilayer CrBr$_3$

Jun‐Shan Si, Hongxing Li+3 more|arXiv (Cornell University)|Nov 5, 2020

2D Materials and Applications参考文献 35被引用 5

一句话总结

本研究揭示，在双层CrBr₃中，堆叠顺序通过竞争的超超交换（t₂g–t₂g 和 t₂g–eg）与半共价eg–eg交换相互作用，调控层间磁性，堆叠能主要由层间Br–Br库仑相互作用驱动。该工作解释了实验观测到的R₃₃和H₄₁堆叠中具有铁磁基态的现象，为二维范德华磁体提供了统一的磁性机制。

ABSTRACT

Aiming to clarify the mechanisms governing the interlayer magnetic coupling, we have investigated the stacking energy and interlayer magnetism of bilayer CrBr$_3$ systemically. The magnetic ground states of bilayer CrBr$_3$ with different R-type and H-type stacking orders are established, which is found to be in good agreement with recent experiment (Science $\mathbf{366}$,983(2019)).Further analyses indicate that the stacking energy is mainly determined by the Coulomb interaction between the interlayer nearest-neighbor Br-Br atoms. While interlayer magnetism can be understood by a competition between super-super-exchange interactions involving $t_{2g}$-$t_{2g}$ and $t_{2g}$-$e_g$ orbitals and semi-covalent exchange interactions of $e_g$-$e_g$ orbitals. Our studies give an insightful understanding for stacking order and interlayer magnetism of bilayer CrBr$_3$, which should be useful to understand quantum confinement effect of other layered magnets in two-dimensional limit.

研究动机与目标

• 阐明双层CrBr₃中堆叠依赖的层间磁性背后的微观机制。
• 解决超超交换与半共价交换相互作用之间在决定磁性基态时的未解竞争问题。
• 建立对不同堆叠顺序（包括此前未探索的H型构型）下层间磁性的统一理解。
• 为超越CrBr₃的二维范德华磁体中层间磁序提供可预测的框架。

提出的方法

• 采用DFT+U（U–J = 2.8 eV）的密度泛函理论（DFT）计算，模拟电子结构与磁性性质。
• 在晶胞上采用6×6的横向位移网格，系统研究R型与H型堆叠的36种不同堆叠构型。
• 堆叠能定义为相对于AA堆叠参考结构的能量差。
• 基于轨道对称性与路径几何，将层间交换相互作用分解为t₂g–t₂g、t₂g–eg与eg–eg超超交换及半共价贡献。
• 采用有限位移法进行声子计算，验证基态构型的结构稳定性。
• 分析铁磁性（t₂g–eg、eg–eg）与反铁磁性（t₂g–t₂g）路径之间的竞争，以预测净磁序。

实验结果

研究问题

• RQ1 双层CrBr₃中的堆叠能由什么决定？哪些原子间相互作用起主导作用？
• RQ2 超超交换与半共价交换相互作用如何竞争以决定层间磁序？
• RQ3 为何R₃₃堆叠尽管存在大量t₂g–t₂g相互作用，仍表现出铁磁性？
• RQ4 层间距如何调制不同堆叠构型中的磁耦合？
• RQ5 该机制能否同时解释双层CrBr₃中R型与H型堆叠构型？

主要发现

• 双层CrBr₃中的堆叠能主要由层间最近邻Br–Br原子间的库仑相互作用主导。
• R₃₃堆叠中的铁磁基态源于6个t₂g–eg超超交换相互作用的主导贡献，其强度超过反铁磁性的t₂g–t₂g路径。
• 在H₄₁堆叠中，层间磁性为铁磁性，由8个t₂g–eg与8个t₂g–t₂g超超交换相互作用主导，eg–eg贡献可忽略。
• 层间交换能随层间距减小而单调增加，使以t₂g–eg路径为主的构型中磁耦合更强。
• 对于存在竞争机制的堆叠构型（如R₂₄、H₂₂），净磁态取决于t₂g–eg与eg–eg相互作用的平衡，可通过层间距调节。
• 包含eg–eg半共价交换相互作用对准确预测磁序至关重要，解决了以往模型忽略该通道所导致的局限性。