[论文解读] Revisiting the Deformation-Induced Damage in Filled Elastomers: Effect of Network Polydispersity

Mohammad Tehrani, Mohammad Hossein Moshaei+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 5, 2017

Polymer Nanocomposites and Properties参考文献 21被引用 4

一句话总结

本文提出了一种微结构力学模型，通过考虑多分散的网络链段长度，解释了填充弹性体中由形变引起的损伤，挑战了传统的单分散假设。结果表明，填充物界面处的短链段在受力时首先发生断裂，从而引发应力软化和滞后现象，且多分散性显著增强了能量耗散，控制了填充硫化橡胶的力学强度和损伤起始行为。

ABSTRACT

A priori assumption in micromechanical analysis of polymeric networks is that the constitutive polymer strands are of equal length. Monodisperse distribution of strands, however, is merely a simplifying assumption. In this paper, we relax this assumption and consider a vulcanized network with a broad distribution of strand length. In the light of this model, we predict the damage initiation and stress-stretch dependency in a filled polymer network with random internal structures. The degradation of network mechanical behavior is assumed to be controlled by the adhesive failure of the strands adsorbed to the filler surface. We show that the short adsorbed strands are the culprits for damage initiation and their finite extensibility is a key determinant of mechanical strength.

研究动机与目标

• 解决微结构力学模型中假设聚合物链段为单分散的局限性，以描述填充弹性体的行为。
• 研究网络多分散性（特别是链段长度的广泛分布）对力学行为和损伤起始的影响。
• 通过一种基于物理机制的模型，解释填充橡胶中的Payne效应和Mullins效应，该机制涉及短链段的脱附过程。
• 基于随机、多分散网络，开发一个可预测填充硫化橡胶的应力-拉伸响应和能量耗散的模型。

提出的方法

• 采用负指数分布（P(j) = (1/ĵ)exp(-j/ĵ)）来描述随机交联网络中链段长度的统计分布。
• 通过Morse型势能模型模拟聚合物链段在刚性填料表面的可逆吸附，以表征具有有限可拉伸性的物理键合。
• 引入流体动力学修正因子X，以考虑填料附近应力场的增强效应以及过渡区的影响。
• 将损伤起始建模为短链段因高度拉伸而首先达到其可拉伸极限，从而发生渐进性断裂。
• 使用纯SBR的实验数据标定模型参数，随后在不重新调参的情况下预测填充网络的响应。
• 将模型预测结果与Meissner和Matějka（1970年代）关于含20%和30%炭黑的SBR的单轴拉伸实验数据进行对比。

实验结果

研究问题

• RQ1 网络链段长度的多分散性如何影响填充弹性体的力学强度和损伤起始？
• RQ2 短链段吸附在填充橡胶中对应力软化和滞后现象的起始阶段起什么作用？
• RQ3 基于多分散网络的微结构力学模型是否能够解释Payne效应和应变软化，而无需假设填料网络结构的破坏？
• RQ4 填料体积分数如何影响模型中材料的断裂伸长率和能量耗散？
• RQ5 在仅使用纯聚合物标定的参数下，该模型在不同填料含量下对实验应力-拉伸行为的预测能力有多强？

主要发现

• 填充物界面处的短链段因可拉伸性有限，是损伤起始的主要驱动因素，会首先发生断裂。
• 该模型仅使用纯SBR标定的参数，即可准确再现含20%和30%炭黑的SBR的实验应力-拉伸响应，展现出良好的预测能力。
• 滞后回线随填料含量增加而增大，其增长与发生脱附并耗散能量的短链段数量直接相关。
• 填料含量增加通过应力放大效应和高度拉伸的短链段增强了材料强度，但因短链段早期断裂而降低了断裂伸长率。
• 该模型将应变软化行为（Payne效应）解释为短链段渐进性脱附的结果，而不仅仅是填料网络结构的破坏。
• 多分散性在循环加载过程中显著增强了能量耗散，为填充弹性体中观察到的滞后现象提供了物理解释。