[论文解读] Robust multicolor single photon emission from point defects in hexagonal boron nitride

Toan Trong Tran, Christopher Elbadawi+8 more|arXiv (Cornell University)|Mar 31, 2016

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 1

一句话总结

本研究在室温下实现了二维六方氮化硼（hBN）多层膜中点缺陷在可见光及近红外波段的鲁棒、多色单光子发射。通过电子束辐照或退火处理，作者成功构建了具有亚10 nm线宽、短激发态寿命、高亮度以及对极端热力和化学处理具有优异耐受性的稳定发射体，实现了二维材料中量子发射器的确定性制备，为量子光子学应用提供了可能。

ABSTRACT

Hexagonal boron nitride (hBN) is an emerging two-dimensional material for quantum photonics owing to its large bandgap and hyperbolic properties. Here we report two approaches for engineering quantum emitters in hBN multilayers using either electron beam irradiation or annealing and characterize their photophysical properties. The defects exhibit a broad range of multicolor room-temperature single photon emissions across the visible and the near-infrared spectral ranges, narrow line widths of sub-10 nm at room temperature, and a short excited-state lifetime, and high brightness. We show that the emitters can be categorized into two general groups, but most likely possess similar crystallographic structure. Remarkably, the emitters are extremely robust and withstand aggressive annealing treatments in oxidizing and reducing environments. Our results constitute a step toward deterministic engineering of single emitters in 2D materials and hold great promise for the use of defects in boron nitride as sources for quantum information processing and nanophotonics.

研究动机与目标

• 在室温下识别并表征二维六方氮化硼（hBN）中的多色单光子发射体。
• 研究这些发射体的光物理性质，包括线宽、寿命和亮度。
• 开发并展示利用电子束辐照和退火处理进行发射体生成与稳定的工程化技术。
• 评估这些发射体在极端热力和化学处理（包括氧化和还原环境）下的鲁棒性。
• 实现二维材料中单光子源的确定性制备，以支持可扩展的量子光子学应用。

提出的方法

• 采用共聚焦光致发光（PL）光谱法，在连续波（532 nm）或脉冲（510 nm）激光激发下，对hBN多层膜中的单个缺陷中心进行成像与表征。
• 采用汉布里·布朗与特威斯（Hanbury Brown and Twiss, HBT）干涉仪，通过g(2)(τ)测量确认单光子发射，g(2)(0) < 0.5。
• 采用低真空H2环境中的电子束辐照和氩气中的热退火作为缺陷工程方法，以生成并稳定发射体。
• 利用100 ps脉冲激光（510 nm，20 MHz重复频率）进行时间分辨荧光测量，量化辐射跃迁寿命。
• 通过三能级模型拟合荧光饱和曲线，提取亮度与饱和功率。
• 在14 K低温下进行PL光谱测量，研究缺陷发射的温度依赖性。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在室温下于二维hBN中实现宽光谱范围内的多色单光子发射？
• RQ2 hBN点缺陷的光物理性质（如线宽、寿命和亮度）是否支持其在量子光子学中的应用？
• RQ3 电子束辐照与热退火是否可用于在hBN中工程化并稳定单光子发射体？
• RQ4 这些发射体在剧烈热力与化学处理（包括氧化与还原）下是否具有优异的鲁棒性？
• RQ5 两种不同的发射体群（第1组与第2组）是否源于不同的晶体学缺陷，或源于局域介电环境的差异？

主要发现

• 本研究报道了在室温下，hBN多层膜中点缺陷在可见光与近红外波段（1.6–2.2 eV，565–775 nm）实现超过200 nm光谱范围的多色单光子发射。
• 识别出两类不同的发射体：第1组（ZPL位于576–652 nm）具有宽而不对称的ZPL及显著的双声子边带；第2组（ZPL位于681–762 nm）具有较窄而对称的ZPL及微弱的声子边带。
• 所有发射体在室温下均表现出亚10 nm的线宽，表明其具有高光谱纯度。
• 发射体具有短的激发态寿命与高亮度，其辐射跃迁寿命通过时间分辨荧光测量得以量化。
• 发射体表现出极强的鲁棒性，在依次经历30分钟氩气、氢气、氧气和氨气环境下的退火处理后，其光谱特性仍保持稳定。
• 所有发射体的ZPL–PSB能量差恒定为~160 ± 5 meV，表明其具有相似的晶体学结构，提示两组发射体可能源于同一缺陷类型在不同局域介电环境中的表现。