[论文解读] Robust Ultraviolet to Near-infrared Quantum Emitters in Hexagonal Boron Nitride up to 1100 K

Qinghai Tan, Jia‐Min Lai+7 more|arXiv (Cornell University)|Aug 19, 2019

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 41被引用 5

一句话总结

本研究展示了在六方氮化硼（hBN）中具有鲁棒性、高亮度的单光子发射体，其发射波长覆盖紫外（357 nm）至近红外（912 nm）范围，得益于定制化的激光激发。这些发射体在高达1100 K的温度下仍保持高稳定性和单光子纯度，且在500 K以上观察到光子与声子模式的解耦，确立了hBN作为高温、宽带量子光源的理想宿主材料。

ABSTRACT

A stable single-photon source working at high temperatures with high brightness and covering full band emission from one host material is critically important for quantum technologies. Here, we find that the certain hBN single-photon emissions (SPEs) can be significantly enhanced by lasers with special wavelengths, which largely broaden the wavelength range of the hBN emitters, down to ultraviolet (357 nm) and up to near-infrared (912 nm). Importantly, these hBN SPEs are still stable even at the temperature up to 1100 Kelvin. The decoupling between single-photon and acoustic phonon is observed at high temperatures. Our work suggests that hBN can be a good host material for generating single-photon sources with ultrabroad wavelength range.

研究动机与目标

• 开发一种单一宿主材料，可在整个紫外至近红外光谱范围内发射高亮度、稳定的单光子。
• 解决在固态单光子发射体中实现高温稳定性以用于实际量子应用的挑战。
• 探究激光激发波长在将hBN缺陷的发射光谱扩展至可见光范围之外的作用。
• 研究hBN单光子发射体在高达1100 K温度下的热稳定性和声子耦合动力学。
• 证明hBN作为可扩展、宽带、高温稳定量子发射体宿主材料的可行性。

提出的方法

• 使用532 nm激发的共聚焦拉曼光谱，配合三体积布喇格光栅滤波器（532 nm），以抑制瑞利散射并绘制声子模式。
• 采用液氮冷却的CCD探测器和2400条/mm光栅进行低温光致发光（PL）测量，以实现高光谱分辨率（约40 µeV）。
• 通过自制的汉伯里·布朗-特威斯（HBT）装置和硅雪崩光电二极管测量二阶相关函数（g²⁽¹⁾），以确认单光子发射特性。
• 从300 K到1100 K进行温度依赖的PL和拉曼测量，以评估热稳定性和声子耦合行为。
• 利用洛伦兹函数和高斯函数对PL峰进行拟合，分离零声子线（ZPL）和声子边带（PSB），以提取线宽和德拜-瓦勒因子。
• 使用100倍和50倍高数值孔径（NA=0.9和NA=0.5）物镜进行空间分辨光学表征。

实验结果

研究问题

• RQ1 特定波长的激光激发是否能够将hBN单光子发射体的发射光谱扩展至可见光范围之外，进入紫外和近红外波段？
• RQ2 hBN单光子发射体在高温下（最高达1100 K）能够保持多大程度的亮度和稳定性？
• RQ3 发射光子与声子之间的耦合如何随温度演化？在何种温度下发生解耦？
• RQ4 缺陷工程与激发波长在实现单一hBN宿主材料的宽带发射中起到何种作用？
• RQ5 hBN能否作为高亮度、宽带、高温稳定单光子源的可行宿主材料？

主要发现

• 当使用定制化激光波长激发时，hBN单光子发射体表现出从357 nm（紫外）到912 nm（近红外）的宽带发射。
• 这些发射体在高达1100 K的温度下仍保持稳定且亮度不减，光致发光强度和单光子特性均无显著退化。
• 在500 K以上温度下，观察到发射光子与声子模式的明显解耦，表现为声子边带强度降低和ZPL线宽变窄。
• 在室温下，德拜-瓦勒因子保持较高水平（约0.65），表明ZPL贡献显著，光谱纯度高。
• 二阶相关函数g²⁽¹⁾(0) < 0.5 确认了在高温下仍存在真正的单光子发射。
• 空间分辨PL和拉曼映射证实了hBN样品的均匀性以及发射体的局域化特性。