[论文解读] Room temperature Mott metal-insulator transition in V2O3 compounds induced via strain-engineering

Pía Homm, Mariela Menghini+3 more|arXiv (Cornell University)|Jan 12, 2021

Transition Metal Oxide Nanomaterials参考文献 31被引用 5

一句话总结

本研究通过定制氧化物异质结构中的外延应变工程，在纯相和1.5% Cr共掺杂的V2O3薄膜中实现了室温Mott金属-绝缘体转变（MIT）。通过将面内晶格常数精确调控在4.943 Å至5.037 Å之间，研究人员稳定了中间电子相，并实现了高达100,000%的电阻率巨变，从而在超越体材料极限的范围内实现了对电子和光学性质的连续调控。

ABSTRACT

Vanadium sesquioxide (V2O3) is an archetypal Mott insulator in which the atomic positions and electron correlations change as temperature, pressure or doping are varied giving rise to different structural, magnetic or electronic phase transitions. Remarkably, the isostructural Mott transition in Cr-doped V2O3 between paramagnetic metallic and insulating phase observed in bulk has been elusive in thin film compounds so far. Here, via continuous lattice deformations induced by heteroepitaxy we demonstrate a room temperature Mott metal-insulator transition in 1.5% Cr-doped and pure V2O3 thin films. By means of a controlled epitaxial strain, not only the structure but also the intrinsic electronic and optical properties of the thin films are stabilized at different intermediate states between the metallic and insulating phases, inaccessible in bulk materials. This leads to films with unique features such as a colossal change in room temperature resistivity (DR/R up to 100,000 %) and a broad range of optical constant values, as consequence of a strain-modulated bandgap. We propose a new phase diagram for pure and Cr-doped V2O3 thin films with the engineered in-plane lattice constant as a tuneable parameter. Our results demonstrate that controlling phase transitions in correlated systems by epitaxial strain offers a radical new approach to create the next generation of Mott devices.

研究动机与目标

• 为克服长期以来在外延V2O3薄膜中稳定室温同结构Mott金属-绝缘体转变的挑战，该转变在体材料及常规薄膜中因基底夹持和结构无序而被抑制。
• 通过将外延应变作为可调参数，建立V2O3薄膜的系统相图，扩展至体材料无法达到的相空间。
• 证明应变工程可在室温下实现金属态与绝缘态之间的连续转变，从而实现对新型中间电子相的可及性。
• 探究晶格形变在调制带隙和电子结构中的作用，将应变效应与化学掺杂分离。
• 通过在室温下稳定大范围、可逆的电阻和光学响应，实现电阻开关器件、传感器和光子元件的实际应用。

提出的方法

• 在具有精确控制的面内晶格常数（4.943 Å至5.037 Å）的人工设计氧化物异质结构上外延生长V2O3薄膜。
• 采用分子束外延（MBE）在晶格匹配的缓冲层上生长高质量、单晶态的V2O3薄膜，缓冲层成分可调。
• 利用高分辨率X射线衍射（HRXRD）和倒易空间映射表征应变与结构演化。
• 通过测量电阻率和光谱椭偏仪（SE）提取光学常数，并追踪不同应变值下的金属-绝缘体转变。
• 应用能谱色散X射线能谱（EDX）确认缓冲层和V2O3薄膜的化学成分。
• 采用透射电子显微镜（TEM）和电子衍射分析纳米尺度的微观结构与相共存行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 外延应变工程是否能在体材料和常规薄膜中均无法实现室温Mott金属-绝缘体转变的V2O3薄膜中实现该转变？
• RQ2 面内晶格常数的系统性变化如何影响V2O3薄膜的电子和光学性质？
• RQ3 在应变作用下，金属态与绝缘态之间出现的中间电子相是什么？这些相在体材料中是否可及？
• RQ4 在调制V2O3的Mott转变方面，应变工程相较于化学掺杂在多大程度上更具优势？
• RQ5 观察到的巨幅电阻率变化（ΔR/R > 100,000%）的起源是什么？其与带隙调制的关系如何？

主要发现

• 通过外延应变工程，成功在纯相和1.5% Cr共掺杂的V2O3薄膜中诱导出室温Mott金属-绝缘体转变。
• 薄膜在室温下表现出高达100,000%的电阻率巨变，显著超过体材料中Cr共掺杂V2O3的3个数量级变化。
• 稳定了金属态与绝缘态之间的中间电子相，这些相在体V2O3中因缺乏此类应变控制而不可及。
• 由于应变调制的带隙，薄膜的光学常数范围广泛，实现了可调谐的近红外光学响应。
• 该转变完全由晶格形变驱动，无需化学掺杂，挑战了传统观点中认为Cr掺杂对室温MIT至关重要。
• 体材料V2O3中观察到的低能光谱权重可能是局部非均匀性的结果，而非Mott物理的本质特征，因为应变工程揭示了更均匀的电子响应。