[论文解读] Room temperature "Optical Nanodiamond Hyperpolarizer": physics, design and operation

Ashok Ajoy, Raffi Nazaryan+13 more|PubMed|Nov 26, 2018

Atomic and Subatomic Physics Research被引用 4

一句话总结

该论文提出了一种室温光学纳米金刚石超极化器，利用低功率光照射和微波辐照，实现了对13C核超过720倍的超极化，使高灵敏度核磁共振（NMR）和磁共振成像（MRI）应用成为可能。该装置利用纳米金刚石中的氮空位（NV）中心在常温下实现高效的自旋极化转移，超极化状态可保持数分钟，且背景信号被抑制超过两个数量级。

ABSTRACT

Dynamic Nuclear Polarization (DNP) is a powerful suite of techniques that deliver multifold signal enhancements in nuclear magnetic resonance (NMR) and MRI. The generated athermal spin states can also be exploited for quantum sensing and as probes for many-body physics. Typical DNP methods require the use of cryogens, large magnetic fields, and high power microwave excitation, which are expensive and unwieldy. Nanodiamond particles, rich in Nitrogen-Vacancy (NV) centers, have attracted attention as alternative DNP agents because they can potentially be optically hyperpolarized at room temperature. Here, unraveling new physics underlying an optical DNP mechanism first introduced by Ajoy et al. [Sci. Adv. 4, eaar5492 (2018)], we report the realization of a miniature "optical nanodiamond hyperpolarizer," where ¹³C nuclei within the diamond particles are hyperpolarized via the NV centers. The device occupies a compact footprint and operates at room temperature. Instrumental requirements are very modest: low polarizing fields, low optical and microwave irradiation powers, and convenient frequency ranges that enable miniaturization. We obtain the best reported optical ¹³C hyperpolarization in diamond particles exceeding 720 times of the thermal 7 T value (0.86% bulk polarization), corresponding to a ten-million-fold gain in averaging time to detect them by NMR. In addition, the hyperpolarization signal can be background-suppressed by over two-orders of magnitude, retained for multiple-minute long periods at low fields, and deployed efficiently even to ¹³C enriched particles. Besides applications in quantum sensing and bright-contrast MRI imaging, this work opens possibilities for low-cost room-temperature DNP platforms that relay the ¹³C polarization to liquids in contact with the high surface-area particles.

研究动机与目标

• 开发一种基于含氮空位（NV）中心纳米金刚石的低成本、室温动态核极化（DNP）平台。
• 克服传统DNP方法所需低温冷却、高磁场及高微波功率的局限性。
• 通过在常温下对纳米金刚石中的13C核进行超极化，实现实用化、微型化的NMR和MRI系统。
• 在保持长寿命超极化的同时，有效抑制背景信号，并实现对液相分子的高效极化转移。

提出的方法

• 超极化器采用直径100 nm、NV中心浓度约1 ppm的纳米金刚石颗粒，通过八边形阵列中的800 mW半导体激光器实现均匀光照，完成光学极化。
• 利用双路乘法DAC（LTC1590）生成微波频率扫描（100 MHz–1 GHz），激发NV电子自旋覆盖整个电子自旋共振（ESR）谱，实现宽频带DNP增强。
• 通过压控振荡器（VCO）和功率合成微波馈电系统（总输出功率<1.5 W）生成低功率微波辐照（拉比频率~430 kHz），实现高效的极化转移。
• 通过亥姆霍兹线圈产生弱极化磁场（14 mT），并利用原位霍尔传感器实时反馈磁场信息，实现精确控制。
• 系统通过机械式磁场切换装置与7T NMR磁体连接，可实现从超极化到磁体漏磁场区域的快速样品转移。
• 通过逐步减少纳米金刚石颗粒数量的步骤，实现背景信号抑制，从而量化Fmoc-Gly-OH-13C2在DMSO中13C核的极化转移效率。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否仅通过低功率光照射和微波辐照，在室温下实现纳米金刚石中13C核的高效超极化？
• RQ2 在常温条件下，使用最少仪器配置，纳米金刚石中13C核的最大可实现超极化产率是多少？
• RQ3 超极化状态能保持多久？能否有效抑制金刚石颗粒的背景信号？
• RQ4 能否高效地将超极化转移至与纳米金刚石接触的液相分子中的13C核？
• RQ5 本系统中最大化DNP增强效果的最优微波扫频参数和磁场配置是什么？

主要发现

• 该装置在室温下实现了纳米金刚石中13C核的创纪录720倍超极化，对应0.86%的总体极化度，其效率是7T下热极化的1000万倍。
• 超极化状态可保持超过两分钟，支持长时间NMR检测和信号平均。
• 通过控制颗粒浓度和信号归一化，金刚石颗粒的背景信号被抑制超过两个数量级。
• 系统仅需极低的微波功率（估计<1.5 W）和低光功率，支持紧凑、低成本、便携式NMR/MRI平台的实现。
• 已成功演示向Fmoc-Gly-OH-13C2中13C核的极化转移，通过质量与几何关系分析，量化了外部与内部13C核的极化比例。
• 超极化效率具有场依赖性，在10–70 mT的宽范围极化磁场下均观察到最优增强，双范围磁场扫描实验验证了该结果，误差范围为11%。