[论文解读] Room-temperature optically detected coherent control of molecular spins

Adrian Mena, Sarah K. Mann+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 12, 2024

Molecular spectroscopy and chirality被引用 4

一句话总结

该论文展示了在五苯并并苯掺杂的对三联苯中，利用光激发的三重态实现室温下分子自旋的光学检测相干控制。其光致发光对比度超过10%，相干时间达微秒级（T₂ ≈ 1 μs），实现了通过光学初始化、微波操控和荧光读出，在单晶和热蒸发薄膜中对自旋态进行高灵敏度、常温运行的量子传感。

ABSTRACT

Benefiting from both molecular tunability and versatile methods for deployment, optically interfaced molecular spins are a promising platform for quantum technologies such as sensing and imaging. Room-temperature optically detected coherent spin control is a key enabler for many applications, combining sensitive readout, versatile spin manipulation, and ambient operation. Here we demonstrate such functionality in a molecular spin system. Using the photoexcited triplet state of organic chromophores (pentacene doped in a para-terphenyl host), we optically detect coherent spin manipulation with photoluminescence contrasts exceeding 10% and microsecond coherence times at room temperature. We further demonstrate how coherent control of multiple triplet sublevels can significantly enhance optical spin contrast, and extend optically detected coherent control to a thermally evaporated thin film, retaining high photoluminescence contrast and coherence times of order one microsecond. These results open opportunities for room-temperature quantum technologies that can be systematically tailored through synthetic chemistry.

研究动机与目标

• 在室温下通过光学检测实现分子自旋的相干控制。
• 利用光激发五苯并并苯中的自旋选择性系间窜越实现自旋态的光学初始化与读出。
• 在单晶和薄膜两种形态的材料中实现高对比度、相干的自旋操控。
• 通过合成可调性和常温操作，实现实际的量子传感与成像应用。
• 将光学检测磁共振扩展至热蒸发有机薄膜，同时保持自旋相干性和光学对比度。

提出的方法

• 利用五苯并并苯在对三联苯基质中光激发的三重态，通过自旋选择性系间窜越实现自旋初始化与光学读出。
• 采用连续波和脉冲微波场在室温下驱动拉比振荡并实现相干自旋操控。
• 通过参考微波调制频率的光致发光对比度（ΔPL）的锁相检测来探测自旋态。
• 使用单模光纤耦合的雪崩光电二极管和时间-数字转换器，实现光致发光的单光子级检测。
• 通过任意波形发生器同步微波与激光脉冲，实现脉冲自旋控制协议。
• 将该方法扩展至100 nm热蒸发的五苯并并苯：对三联苯薄膜，保持了高光学对比度与相干性。

Figure 1: Room-temperature spin-optical interface in pentacene:p-terphenyl a, Simplified energy-level diagram for pentacene illustrating the processes involved in spin-polarised triplet formation, microwave spin control, and optical spin detection. b, Schematic illustration of the experimental setup

实验结果

研究问题

• RQ1 是否能在分子自旋系统中实现室温下的光学检测相干自旋控制？
• RQ2 在环境条件下，五苯并并苯掺杂对三联苯中的光致发光对比度和自旋相干时间（T₂）可达到多高？
• RQ3 对多个三重态亚能级的相干控制能否增强光学自旋对比度？
• RQ4 光学检测相干自旋控制的性能是否可在热蒸发薄膜中保持？
• RQ5 分子自旋系统在多大程度上可被调控以用于室温下的量子传感与成像应用？

主要发现

• 在室温下光学检测的分子自旋相干控制中，实现了超过10%的光致发光对比度。
• 在环境条件下，五苯并并苯：对三联苯单晶中的自旋相干时间（T₂）测量值约为1微秒。
• 同一系统中的系综退相干时间（T₂*）测量值为390纳秒。
• 对多个三重态亚能级的相干控制显著增强了光学自旋对比度，提高了检测灵敏度。
• 在100 nm热蒸发的五苯并并苯：对三联苯薄膜中，仍保持了高光致发光对比度和微秒级相干时间。
• 结果表明，该体系为室温下量子技术（如传感与成像）提供了一种可行且化学可调的平台。

Figure 2: Optically detected coherent control of molecular spins at room temperature. (All plots are for driving the ${|T_{x}\rangle\leftrightarrow|T_{z}\rangle}$ transition.) a, Pulse sequence for the Rabi experiment. b, Rabi oscillations. c, Microwave-power dependence of the Rabi oscillation frequ