[论文解读] Room-temperature quantum sensing with photoexcited triplet electrons in organic crystals

Harpreet Singh, Noella D’Souza+7 more|arXiv (Cornell University)|Feb 21, 2024

Organic and Molecular Conductors Research被引用 6

一句话总结

本论文展示了在室温条件下使用光激发的自旋三重态电子在 pentacene-doped p-terphenyl 晶体中的量子传感，实现高对比度的光学探测磁共振（ODMR）和相干控制，包括产生较长相干时间的脉冲方案。

ABSTRACT

Quantum sensors have notably advanced high-sensitivity magnetic field detection. Here, we report quantum sensors constructed from polarized spin-triplet electrons in photoexcited organic chromophores, specifically focusing on pentacene-doped para-terphenyl (${\approx}$0.1%). We demonstrate essential quantum sensing properties at room temperature: electronic optical polarization and state-dependent fluorescence contrast, by leveraging differential pumping and relaxation rates between triplet and ground states. We measure high optically detected magnetic resonance (ODMR) contrast ${\approx}16.8\%$ of the triplet states at room temperature, along with long coherence times under spin echo and CPMG sequences, $T_2{=}2.7μ$s and $T_2^{DD}{=}18.4μ$s respectively, limited only by the triplet lifetimes. The material offers several advantages for quantum sensing, including the ability to grow large ($cm$-scale) crystals at low cost, the absence of paramagnetic impurities, and the diamagnetism of electronic states used for sensing when not optically illuminated. Utilizing pentacene as a representative of a broader class of spin triplet-polarizable organic molecules, this study highlights new potential for quantum sensing in chemical systems.

研究动机与目标

• 在室温下证明有机晶体中光学初始化和读出光激发的三重态自旋。
• 展示光学探测的磁共振（ODMR）高对比度以及对三重态子能级的相干微波控制。
• 在 pentacene-doped p-terphenyl 体系中定量评估相干时间 (T2, T2DD) 及弛豫时间 (T1)。
• 评估有机晶体量子传感器在可扩展、低成本量子传感方面的实际优势。

提出的方法

• 以 pentacene 掺杂进入 para-terphenyl 晶体作为三重态基量子传感的模型体系。
• 实现光泵浦，以通过不同比转系统跨越速率差使三重态子能级极化。
• 在室温下用光学探测磁共振（ODMR）探针自旋跃迁。
• 同时使用连续波和脉冲光激发以提高 ODMR 对比度。
• 用 Rabi、Ramsey、Hahn 回波和 Carr-Purcell-Meiboom-Gill (CPMG) 序列表征相干性。
• 从测得的斜率、光子计数和读出窗口中提取灵敏度估计。

Fig. 1: System and Principle. (A) Crystal structure of pentacene molecule doped in p -terphenyl. Primitive lattice vectors are marked $\hat{\textbf{a}}$ , $\hat{\textbf{b}}$ , and $\hat{\textbf{c}}$ , with lattice parameters: $a{=}8.2$ Å, $b{=}5.6$ Å, $c{=}13.6$ Å [ 26 ] . Molecular axis are marked

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可以在有机晶体中通过光激发的三重态电子实现室温量子传感？
• RQ2 在室温下 pentacene-doped p-terphenyl 能达到何种 ODMR 对比度和相干时间？
• RQ3 脉冲光初始化和动态去耦合如何影响该体系中的 ODMR 对比度与自旋相干性？
• RQ4 与无机缺陷中心相比，有机晶体量子传感器在可扩展、低成本磁感应方面提供哪些实际优势？

主要发现

• 在脉冲照明下，Txy 转换的 ODMR 对比度高达 16.8%。
• 在 12.9 MHz 观察到拉比振荡，表明实现相干控制。
• T2 = 2.7 μs 来自 Hahn 回波测量。
• T2DD = 18.4 μs，使用 148 ns 的 CPMG 序列。
• T1 = 22.9 μs，对三重态-基态的弛豫。
• 在偏置 B0 = 2.5 mT 下，Txy 的 DC 灵敏度为 327 nT/√Hz，Txz 为 257 nT/√Hz（体积归一化：24 μT μm3/2/√Hz 和 19.5 μT μm3/2/√Hz，分别）。
• 脉冲激光初始化的 ODMR 对比度高于 cw 照明，最高可达 16.8%，并有进一步提高的潜力。

Fig. 2: ODMR of the photoexcited triplet. (A) ODMR spectrum at zero-field measured using cw-illumination protocol ( Inset (i)) at 0.6 W MW power. Data reveals three triplet transitions at 108, 1340, and 1448 MHz; linewidth $\ell{=}7$ MHz. $T_{yz}$ transition contrast is inverted in sign. (B) Linewid