[论文解读] Room temperature single-photon superfluorescence from a single epitaxial cuboid nano-heterostructure

John P. Philbin, Joseph Kelly+7 more|arXiv (Cornell University)|Apr 13, 2021

Photonic and Optical Devices参考文献 45被引用 5

一句话总结

本论文首次在室温下实现从单个外延纳米立方体异质结构中发射单光子超荧光，该结构通过原子层沉积技术设计，可容纳多个空间受限、完全相同的发射体。超辐射发射的辐射寿命为1.8 ns，源于面位激子之间的相干偶极-偶极耦合，使该系统在298 K下实现稳定集体发射——此前在单个胶体纳米材料中尚未实现。

ABSTRACT

Single-photon superradiance can emerge when a collection of identical emitters are spatially separated by distances much less than the wavelength of the light they emit, and is characterized by the formation of a superradiant state that spontaneously emits light with a rate that scales linearly with the number of emitters. This collective phenomena has only been demonstrated in a few nanomaterial systems, all requiring temperatures below 10K. Here, we rationally design a single colloidal nanomaterial that hosts multiple (nearly) identical emitters that are impervious to the fluctuations which typically inhibit room temperature superradiance in other systems such as molecular aggregates. Specifically, by combining molecular dynamics, atomistic electronic structure calculations, and model Hamiltonian methods, we show that the faces of a heterostructure nanocuboid mimic individual quasi-2D nanoplatelets and can serve as the robust emitters required to realize superradiant phenomena at room temperature. Leveraging layer-by-layer colloidal growth techniques to synthesize a nanocuboid, we demonstrate single-photon superfluorescence via single-particle time-resolved photoluminescence measurements at room temperature. This robust observation of both superradiant and subradiant states in single nanocuboids opens the door to ultrafast single-photon emitters and provides an avenue to entangled multi-photon states via superradiant cascades.

研究动机与目标

• 在室温下实现单个胶体纳米材料中的超辐射，此前此类演示均需低温条件。
• 设计一种具有多个近乎相同、空间分离的发射体的纳米结构，使其在热涨落下仍能保持相干性。
• 实验验证在298 K下，单个纳米晶中可共存并分辨超辐射与亚辐射态。
• 确立纳米立方体作为在常温条件下研究量子光学与纳米材料中量子多体效应的平台。

提出的方法

• 采用胶体原子层沉积技术，理性设计核/壳纳米立方体，于每个面外延生长四原子厚的CdSe纳米片，实现应变工程化的异质结构。
• 利用分子动力学与原子尺度电子结构计算，预测准二维纳米片的电子结构及偶极排列。
• 构建模型哈密顿量（公式1），描述面间耦合的激子态及偶极-偶极相互作用，从而预测超辐射与亚辐射态。
• 在室温下进行单粒子时间分辨光致发光测量，以分辨双指数衰减动力学并提取辐射寿命。
• 利用高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）与透射电镜（TEM）确认纳米立方体的核结构与层状结构。
• 将实测寿命与哈密顿量的理论预测进行比较，验证超辐射机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在室温下于单个胶体纳米材料中观测到超辐射，突破以往对低温条件的依赖？
• RQ2 哪些结构与电子特性使纳米晶中发射体之间能实现相干耦合，且不受热退相干影响？
• RQ3 在单个纳米立方体中，超辐射与亚辐射态如何在发射动力学中体现？
• RQ4 在具有空间受限、相同发射体的纳米结构体系中，集体发射能否显著增强辐射衰减速率？
• RQ5 该纳米立方体平台能否支持未来应用，如通过超辐射级联实现纠缠光子对的生成？

主要发现

• 该纳米立方体在室温下表现出双指数光致发光衰减，其中快速的超辐射分量为1.8 ns，慢速的亚辐射分量为67.2 ns。
• 超辐射态的辐射衰减速率约为单个核/壳纳米片的五倍（11.6 ns），证实了集体增强效应。
• 基于多体哈密顿量（公式1）的理论建模准确预测了观测到的超辐射与亚辐射寿命，验证了相干机制。
• 由于纳米立方体的刚性结构及准二维纳米片中大跃迁偶极矩的固定极化方向，超辐射发射在298 K下具有鲁棒性。
• 在多个单粒子测量中，样品间均表现出双指数衰减的可重复性，证实该效应具有本征性。
• 同时观测到超辐射与亚辐射态，表明存在缓慢的退相干过程及声子介导的跃迁，时间尺度在纳秒级，暗示具有长寿命量子相干的潜力。